微/纳结构Fe3O4及其复合物的设计合成及在有机污染物去除中的应用

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有机污染物是环境污染的主要成分之一,而催化降解是去除有机污染物的主要方法之一。铁基催化剂由于无污染、成本低、有磁性易于回收等特点,在治理环境方面持续受到研究者的关注。普通铁基催化剂催化效率较低,因此对其改善,提高其催化效率有很大的意义。本文通过合成微/纳结构的Fe3O4及其复合物,意在实现有机污染物的高效去除,并通过有机污染物的降解实验和荧光实验,研究了有机污染物的去除机理。1.采用一步水热法合成微/纳结构Fe3O4。由于催化剂的催化性能与其结构性质有关,因此通过改变水热合成条件来调控产物结构相关性质。结果显示,不同的参数,如时间、温度以及反应剂的量等对产物的成分和结构都有不同程度影响,并且都有一个最佳值,过多或者过少都对形貌有着不利的影响。在本试验系统中,当FeCl3的量为3m mmol,CO(NH22的量为8 mmol,纯水为溶剂,反应时间为10h,反应温度为160 ℃,使用Na2S2O3· 5H2O为催化剂并且它的量为5 mmol时,是产物合成的最佳条件。在最佳条件下,成功获得了海胆状Fe3O4,此产物拥有很大的比表面积、大量的孔洞、合适的尺寸以及优秀的形貌和分级的微/纳结构。2.在前面研究的基础上,使用得到的最佳合成条件合成出了海胆状微/纳结构Fe3O4。通过SEM和TEM表征可以看出,海胆球的大小分布不均一,它的直径为3至5μm,中间为球状,四周为针状,针的长度大约为0.2到3μm,直径为0.05至1μm。产物的去除有机污染物的性能通过R6G的降解实验来表征。结果显示,产物对R6G的降解效率远高于普通的纳米Fe3O4和微米Fe3O4。产物较高的降解效率是由于其具有海胆状的形貌、多孔的结构和高的比表面积。产物还具有控制·OH的释放速率,提高其利用率的作用。此外,产物还有很好的稳定性可以重复使用以及有良好的磁性易于分离。3.在合成微/纳结构Fe3O4的基础上通过额外添加ZnO,使用一步水热法成功合成了针状微/纳结构Fe3O4/ZnFe2O4复合物。产物的形貌主要为针状或者棒状。棒的长度大约为0.2到1.5μm,棒的直径为0.05至0.5μm。棒的一端相互堆积在一起,而另一端向四周散开,组合起来像花朵一样。本文通过对R6G和甲苯的降解实验来分别研究产物对液态和气体有机污染物的光催化效率。产物对液态和气体有机污染物都有很好的光催化效率并且是普通光催化剂及普通Fe3O4的2至3倍。这不仅是因为产物具有针状形貌、特殊结构和高的比表面积,同时也是由于Fe3O4具有良好导电性,可以转移ZnFe2O4导带中的电子,阻止其与空穴重新结合,提高了光催化效率。此外,产物同样具有能够控制·OH的释放速率、高的稳定性、良好的磁性等优点。
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