【摘 要】
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硅作为负极材料测得理论容量约为4200mAh/g,是石墨的10倍。这使得硅成为下一代电极材料的最佳选择。硅锂化是锂离子在硅活性层与电解质的界面处发生电化学反应后嵌入硅的
【机 构】
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上海大学上海市应用数学和力学研究所,上海200072上海大学力学系,上海200444;上海大学上海市力学在能源工程中的应用重点实验室,上海200444
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硅作为负极材料测得理论容量约为4200mAh/g,是石墨的10倍。这使得硅成为下一代电极材料的最佳选择。硅锂化是锂离子在硅活性层与电解质的界面处发生电化学反应后嵌入硅的过程。然而硅完全锂化时体积应变高达300％,这导致电极的粉碎,电化学性能下降。为了更好地模拟充放电循环过程,对电极表面发生的电化学电荷转移反应的描述是很重要的。到目前为止,大部分锂电池文献都是用巴特勒一沃尔摩(Butler-Volmer)公式来描述这一过程。现有的巴特勒一沃尔摩(Butler-Volmer)公式只给出了过电势与电流密度的定量关系。近来有实验现象发现硅在相同电流条件下的锂化过程外压也会使其电势减少,从而使得锂化程度下降、容量减少。而这一现象无法用现有的巴特勒一沃尔摩(Butler-Volmer)公式来描述。本文通过在自由能中考虑硅锂化弹性能的变化,使得应力与过电势的关系在修正的巴特勒一沃尔摩(Butler-Volmer)公式得以体现,并且发现压应力进一步减少硅锂化的电势。这与实验观测到的结果基本相符。此外,本文还通过修正的巴特勒—沃尔摩(Butler-Volmer)公式对存在相分离的活性颗粒进行分析,表明压力会降低活性颗粒锂化的电势,从而减少锂化的程度,减少容量。
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