由低维纳米材料单元构筑的宏观三维结构材料显示出越来越重要的作用,研究人员付出大量的努力来构筑这些宏观的功能组装体。但是如何将这些纳米单元组装成更高级的结构一直是一个挑战。这里我们介绍了一种通用的利用冰模板来诱导组装的方法。对于框架支撑的宏观三维组装,我们首先通过冰模板法制备一种形状可恢复的壳聚糖支架,该支架材料具有单向的规则微孔道结构。然后根据壳聚糖分子链本身所具有的强正电荷特性以及支架在水溶液中的回弹特点,我们将其用来对各种带负电荷的功能性纳米材料进行静电吸附,从而实现多种纳米单元在宏观三维尺度的有序组装,并获得一系列宏观功能组装体。同时,我们通过冰模板法首次成功地实现了无框架支撑的银纳米线的宏观三维组装。所制备的银纳米线宏观组装体不但具有自支撑的宏观结构还具有可控的有序微观多级网络结构。通过这种冰模板法制备的纳米单元的宏观三维组装体显示出在各领域的实际应用潜能。