【摘 要】
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自从1982年首先报道了甲烷氧化偶联(OCM)制取乙烯和乙烷的研究成苛刻的反应条件对催化剂的热稳定性以及反应器的设计带来很大的挑战。此外，高温条件下C2烃产物容易发生深度氧化生成Cox，因此，为了节约能耗以及提高C2烃的选择性，开展低温或自热甲烷氧化偶联的研究具有重要的实际意义。本文采用混合法制备了含Li、Na、K的碱金属碳酸盐/La2O3催化剂和含Mg、Ca、sr、Ba的碱土金属碳酸盐/La2O
【机 构】
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北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京 100029
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自从1982年首先报道了甲烷氧化偶联(OCM)制取乙烯和乙烷的研究成苛刻的反应条件对催化剂的热稳定性以及反应器的设计带来很大的挑战。此外，高温条件下C2烃产物容易发生深度氧化生成Cox，因此，为了节约能耗以及提高C2烃的选择性，开展低温或自热甲烷氧化偶联的研究具有重要的实际意义。本文采用混合法制备了含Li、Na、K的碱金属碳酸盐/La2O3催化剂和含Mg、Ca、sr、Ba的碱土金属碳酸盐/La2O3催化剂，其中碳酸盐的质量含量为5％-20％，在常压微型同定床石英反应器中进行了OCM反应性能的考察，并采用XRD对催化剂的结构进行了表征。催化性能评价时催化剂的用量为0.2克，粒径为80-120目。反应前，在炉温600℃时通O2预处理催化剂30min，然后通入CH4/O2=2.0、GHSV=36000ml/g·h的反应气体，并在不断降低炉温的情况下测定产物分布，实验结果表明这些催化剂在炉温很低时也具有较好的甲烷氧化偶联催化反应性能。果以来，人们对这一课题进行了广泛而深入的研究。此反应是强放热的高温反应，这样
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具有介孔结构的金属材料很好地集合了介孔材料及金属本身的特性，具备优异的物理和化学性能。特别是介孔金属由于其特殊的孔结构，量子效应及界面耦合效应，使其在选择性吸附与分离、太空材料、光电器件、电极材料等领域展现了引人注目的应用前景。介孔金属在催化领域有着更为意义深远的实际应用价值，其孔径恰好落在分子尺寸，可以作为分子“微反应器”。同时由于其丰富的拓扑结构和较大的比表面积，能够更好地控制反应的选择性和活
液体肼接触到姿态控制发动机中的催化剂后，迅速分解产生大量高温高压气体，高速排出后产生推力。该过程对催化剂载体的机械强度，耐压、导热性能要求很高。一直以来，人们对发动机中催化剂载体的研究报道相对较少，而载体对催化剂的宏观性能和微观性能具有重要的影响。活性炭具有机械强度高，导热性能好，比表面极大，孔道结构丰富等特点，作为催化剂载体被广泛应用到各类液相反应中。本论文首次报道了以活性炭为载体的氮化钨催化剂
自从Bfinker与Stucky开创并发展起来的一种利用溶剂挥发诱导自组装法合成具有介孔结构的材料以来，该方法逐渐被人们采纳，制各出多种介孔材料。介孔非晶态合金由于其独特的结构，表现出极好的催化性能。本课题组首次利用表面活性剂模板法制备出介孔Ni-B非晶态合金，催化活性测试结果证实该样品比普通无孔非晶态合金具有更优越的催化性能。但目前还没有报道利用溶剂挥发诱导自组装法制备介孔非晶态合金。本文首次利
目前，用于合成钛硅分子筛FS-1的硅源主要有正硅酸乙酯(TEOS)、硅胶和硅溶胶等，一般认为由TFEOS合成的TS-1为球形小晶粒，晶粒尺寸为200-300nm，而硅胶和硅溶胶为硅源合成的则是微米级大晶粒TS-1。在催化环己酮氨氧化反应时，活性也低于前者。但以廉价的无机SiO2替代TEOS作硅源，可以降低TS-1的合成成本。本文以TEOS和硅胶同时作为硅源合成TS-1，考察了晶化方式对TS-1晶粒
在柴油加氢脱硫技术的众多影响因素中，研究高活性的加氢催化剂是实现生产低硫柴油的关键技术。采用浸渍法制备催化剂，载体的物化性质对催化性能有重要影响，因此，载体的选择和改性研究一直是关注的热点。本课题组合成ETS-10和AIPO4-5分子筛并将其用于加氢脱硫和芳烃的加氢饱和性能的研究。发现这两种分子筛与氧化铝机械混合形成的复合载体在不同程度上抑制了镍铝尖晶石的生成，促进钨物种以多核聚钨酸物种存在或者生
本文考察了搅拌速率、晶种粒度和加料顺序对合成小晶粒ZSM.5沸石分子筛的影响，结果表明：搅拌速率越大、晶种的粒度越小，合成的沸石分子筛的粒度就越小。同时，在酸性介质下成胶更有利于小晶粒ZSM-5分子筛的形成。小晶粒ZSM-5分子筛在大多数催化反应中都显示出比大晶粒ZSM-5分子筛具有更好的催化性能。但是小晶粒ZSM-5分子筛比大晶粒ZSM-5分子筛较难合成。
氧化安定性是评价润滑油基础油质量的一个重要指标，如何提高润滑油基础油的氧化安定性一直是国内外油品行业普遍关注的热点。与氧化安定性密切相关的是润滑油基础油的化学组成，其中含氮杂环化合物(如吡啶)等严重影响氧化安定性，而少量的含硫化合物则是提高抗氧化能力的有益组分。脱除含氮化合物的方法有多种，其中催化加氢工艺较为普遍.骨架镍是常用的加氢催化剂之一，然而油品中存在的硫会导致骨架镍的中毒，所以开发具有较强
Rh-Mn-Li/SiO2是由天然气或煤经合成气制备C2含氧化合物最具工业应用前景的催化剂体系之一。深入研究有关载体性质、助剂种类、催化剂制备方法和预处理条件等各种因素的作用，进一步提高该催化剂的反应性能，对促进C2含氧化合物合成的产业化开发具有重要意义。除孔径、孔容和比表面积等织构性质以外，硅胶表面性质的变化对金属负载型催化剂的结构及其催化性能有着重要影响。本文考察载体醇类预处理对Rh-Mn-L
芳胺是极为重要的有机原料，它广泛地应用于染料、医药和农药等的生产。传统的生产方法常造成环境污染，选择性氢化卤代硝基苯成相应的芳胺是环境友好反应，但该过程选择性不高，常伴随着脱卤反应。在众多的均相和多相选择催化反应中，铂族催化剂显示了较快的反应速度和低脱卤率而受到关注。为减少C-Cl键的氢解，通常对铂催化剂进行改性，如通过形成合金、金属与载体问的相互作用以及添加特殊物质(如促进剂和阻聚剂)等方式来提
Fischer-Tropsch(F-T)合成是将煤和天然气间接转化为高品质液体燃料的重要途径，对世界能源利用和经济可持续性发展具有深远的意义。F-T合成常用的载体是SiO2，Al2O3，TiO2以及活性炭等，载体表面所带电荷不同，可能对催化剂的催化性能产生影响。文献报道，浸渍溶液的pH值能够影响硅胶载体表面的硅羟基所带的电荷和钴催化剂的物理化学性能，进而影响催化剂的反应活性和长链烃的选择性。同样，