【摘 要】
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分子筛催化乙苯歧化是工业上非常重要的反应,反应生成的二乙苯,尤其是对二乙苯具有极高的工业价值.实验报道分子筛催化该反应存在着三种可能机理(如Scheme 1所示),然而,
【机 构】
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中国科学院武汉物理与数学研究所,武汉
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分子筛催化乙苯歧化是工业上非常重要的反应,反应生成的二乙苯,尤其是对二乙苯具有极高的工业价值.实验报道分子筛催化该反应存在着三种可能机理(如Scheme 1所示),然而,实验方法无法解答分子筛孔道尺寸是如何影响到反应途径的这一关键的科学问题1,2.量子化学计算作为实验的辅助手段可以在原子分子水平上研究催化反应的机理与活性.在这里我们采用DFT的方法对七种不同孔道尺寸的分子筛中乙苯歧化反应机理进行了理论计算.研究发现,在较大孔道的HY,MCM-22,TNU-9中,反应可以遵循mEDPE中间体与双循环mEDPE、dEDPE中间体的机理(Scheme 1b和1c)；在中等孔道的HZSM-5与ZSM-57中,只有部分反应可以遵循mEDPE中间体与双循环mEDPE、dEDPE中间体的机理；在较小的TNU-10与ZSM-22中,较小的孔道结构完全抑制了mEDPE、dEDPE的生成,歧化反应只能按照乙氧基中间体的途径进行(Scheme 1a).我们的研究从原子分子水平上证实分子筛的孔道限域效应对催化反应机理以及产物的选择具有重大的影响.
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