【摘 要】
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中空或摇铃型纳米颗粒较高的催化活性可归结为它们具有较大的催化表面.和实心材料相比,中空或摇铃型颗粒表面的开放位点或微细孔道一定条件下允许反应物穿越,使颗粒的内
【机 构】
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中国科学院过程工程所研究所多相复杂系统国家重点实验室,北京,100190
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中空或摇铃型纳米颗粒较高的催化活性可归结为它们具有较大的催化表面.和实心材料相比,中空或摇铃型颗粒表面的开放位点或微细孔道一定条件下允许反应物穿越,使颗粒的内表面也能够参与催化反应,增加了活性表面,也提高了金属材料的利用率[1].我们经过研究,发现在非极性有机溶剂体系中,呈多面体形貌的Ag能够在核壳结构纳米颗粒中由内向外进行扩散.根据这一特殊现象,我们使用Ag作牺牲模板,发展了一个易于实现且具备普适性的方法制备空心和摇铃型贵金属纳米材料.在这个方法中,首先在有机相制备具有单一或多个壳层的核壳结构纳米材料,Ag组分位于内核或内壳层,然后使用二水合双(对-磺酰苯基)苯基膦化二钾盐(BSPP)将内核或内壳层中的Ag除去,得到具有中空或摇铃结构的贵金属纳米材料.BSPP可以和Ag/Ag+配位络合,形成溶于水的络合物并加速Ag在核壳结构金属纳米颗粒中由内向外的扩散过程,使之可在24 48小时内完成[2].和仅为中空结构相比,摇铃型纳米颗粒作为催化剂有更重要的应用,当具有催化活性的组分作为摇铃型纳米颗粒的内核时,反应物需要通过具有微细孔道的壳层扩散进入摇铃型颗粒内部接触活性内核颗粒才能够发生化学反应.当多种反应物共存,多个反应同时发生时,由于不同反应物的分子大小不同,扩散进入铃铛型颗粒内部的速率会有所差异,分子尺寸较小的反应物能够优先扩散进入铃铛型纳米颗粒,因此铃铛型纳米颗粒催化多组元反应时具有一定的选择性.
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