【摘 要】
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电化学发光(Electrochemiluminescence,ECL)分析法因其灵敏度高、背景干扰小、动态范围宽以及发光的时空可控性等优点受到研究人员的青睐。经典的发光体系如联吡啶钌/三正丙胺(Ru(bpy)32+/TPr A)及鲁米诺/双氧水(Luminol/H2O2)体系因TPr A有毒、易挥发,Luminol可修饰性差、发光不稳定等问题,在临床应用中依然受限。近年来,将性能优良的纳米材料引入
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电化学发光(Electrochemiluminescence,ECL)分析法因其灵敏度高、背景干扰小、动态范围宽以及发光的时空可控性等优点受到研究人员的青睐。经典的发光体系如联吡啶钌/三正丙胺(Ru(bpy)32+/TPr A)及鲁米诺/双氧水(Luminol/H2O2)体系因TPr A有毒、易挥发,Luminol可修饰性差、发光不稳定等问题,在临床应用中依然受限。近年来,将性能优良的纳米材料引入电化学发光分析的研究逐渐引起了人们的广泛关注,量子点、碳点、金属有机框架、金属氧化物等材料已陆续被应用于构建新型电化学发光体系。然而,上述纳米材料的合成方法存在反应条件苛刻(使用惰性气氛、高温高压)、反应复杂(需要多步反应)等缺点。因此,建立反应条件温和、反应过程简单的合成新方法,合成具有良好电化学发光性质的新纳米材料,已逐步成为当前电化学发光研究的一个重要学术生长点。本论文旨在研究镧系金属有机凝胶材料的合成及其作为电化学发光物质在生物分析中的应用。第一章,首先介绍了电化学发光分析法的基本原理和常见的电化学发光体系;其次概述了新兴智能软材料金属有机凝胶的制备及在电化学发光领域的研究进展;最后阐明了本论文的研究内容及研究意义。第二章,热固性镧系金属有机凝胶的多通道电化学发光行为研究。首次以镧系离子(La3+/Ce3+/Eu3+/Tb3+/Dy3+)和2,4,6-三(3,5-二羧基苯基氨基)-1,3,5-三嗪(H6L)为前驱体,在N,N-二甲基甲酰胺、甲醇和水的三相溶剂作用下分别合成了五种热固性镧系金属有机凝胶材料(La-MOGs/Ce-MOGs/Eu-MOGs/Tb-MOGs/Dy-MOGs)。研究了五种凝胶材料的电化学发光行为,以及在三种不同阴极共反应试剂(K2S2O8、H2O2或Na2C2O4)存在下可能的电化学发光机理。研究表明,合成的五种热固性镧系金属有机凝胶材料表现出不同强度的、多通道的电化学发光响应。Tb-MOGs的电化学发光性质远优于其它四种凝胶材料,电化学发光信号增强归因于Tb-MOGs中H6L对Tb3+离子的高效敏化作用(内因)及共反应试剂(外因)的促进作用。该工作为合成新的电化学发光镧系金属有机凝胶材料提供了新思路。第三章,自发光镧基金属有机凝胶电化学发光性质及其生物分析应用研究。以3,5-二羧基苯硼酸(5-bop)和Tb(NO3)3·5H2O为前驱体,合成了新型镧基金属有机凝胶Ln-MOGs,详细研究了Ln-MOGs修饰玻碳电极在水相中的光学、电化学和电化学发光性质。研究表明Ln-MOGs作为电化学发光物质具有良好的自发光性能,合成的Ln-MOGs在放置6个月后仍可保持完整的半固体凝胶状态,并且电化学发光性质没有显著变化。利用Ln-MOGs与核酸链中不同碱基A/T/C/G/U的相互作用力差异,初步建立了一种区分核酸的分析新方法。
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