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氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一。我国“十三五”规划纲要将NOx列入约束性指标体系,要求“十三五”期间NOx排放增速累计不超过15%。而目前移动源NOx排放量居高不下,其中移动柴油机如船舶、机车的排放占据了最高比例。移动柴油机尾气具有温度区间宽(150-500℃),水(H2O)、硫(SO2)含量高等特点。目前应用最广泛的移动源脱硝技术是NH3选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR),NH3-SCR催化剂是该技术的核心。针对当前NH3-SCR催化剂反应温度区间窄、抗湿抗硫性不强的问题,本文提出了基于形貌调控的WO3/CeO2催化剂及其NH3-SCR脱硝机制的课题。通过WO3掺杂和形貌调控对CeO2进行双重改性,同时增强催化剂的表面酸性位和氧化还原位,从而达到了拓宽催化剂的反应温度窗口、提高催化活性的目的。WO3掺杂能够改善催化剂的表面酸性位和氧化还原位。合成的一系列不同WO3掺杂量CeO2催化剂中,催化剂的催化活性和反应温度窗口随着WO3掺杂量的增加呈现出火山形变化的规律。最佳WO3掺杂量为4%WO3/CeO2,其在150-425℃的宽温区间NOx转化率保持在90%以上,但SO2和H2O同时存在时易发生催化剂中毒而失活。4%WO3/CeO2表面拥有更多的化学活性氧、Ce3+物种、总酸量和Br(?)nsted酸性位占比,且WO3分散度对其催化活性起着至关重要的作用。形貌调控能够有效提升催化剂的表面氧化还原位和活性组分分散性。筛选出拥有更佳表面性能的花状CeO2作为载体,合成了花状形貌的不同WO3掺杂量CeO2催化剂WO3/CeO2(f)。其最优掺杂量显著下降至0.1%,表面活性组分高度分散。0.1%WO3/CeO2(f)的NOx转化率在150-450℃保持在90%以上,并且拥有优异的抗SO2+H2O中毒性能。扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电镜(TEM)测结果表明,随着WO3掺杂量的增加,催化剂表面逐渐发生不同程度的孔道堵塞,直至花状结构完全破损,比表面积极大下降。双重改性能够有效提升催化剂的表面性能和催化活性。X射线衍射(XRD)和多分子层吸附公式(BET)计算结果表明,0.1%WO3/CeO2(f)具备更小的粒径和更大的比表面积,有利于反应物的吸附和活化。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,0.1%WO3/CeO2(f)表面存在大量的化学活性氧,有利于快速SCR反应的发生。电子自旋共振(ESR)结果表明,0.1%WO3/CeO2(f)表面存在大量氧空位簇群,促进了 SCR反应中的氧化还原循环。程序升温还原(H2-TPR)测试结果表明0.1%WO3/CeO2(f)表面催化还原性更强,有利于NH3-SCR反应的发生。程序升温脱附(NH3-TPD)测试结果表明0.1%WO3/CeO2(f)催化剂表面含有更多的Br(?)nsted酸性位和Lewis酸性位,促进了反应物NH3的吸附和活化。花状表面能够对催化反应机理产生一定影响。原位NH3吸附反应测试结果表明,0.1%WO3/CeO2(f)表面具有更强的Br(?)nsted酸性位和更弱的NH3选择性氧化能力,使得表面吸附态NH3更容易参与到NH3-SCR反应中,从而增强了催化活性和N2选择性。原位红外测试结果表明,在0.1%WO3/CeO2催化剂上只有E-R反应机理,而在0.1%WO3/CeO2(f)上同时存在E-R反应机理和L-H反应机理,即在催化剂表面不仅有吸附态NH3和气态NOx反应,也有吸附态NH3和吸附态NOx反应。其吸附态的NH3反应活性更强,吸附态的NOx中高活性组分更多。说明花状载体对吸附态的NH3和NOx有着较强的活化作用,大幅促进了催化反应的进行。