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工业生产过程中,尾矿和煤气化渣的大量堆积,造成了不容忽视的生态环境污染问题。实现低成本固体废物制备高附加值环境修复材料,是大宗固废高值资源化亟待解决的瓶颈问题。本研究基于尾矿和煤气化渣的理化性质,分别以水体重金属污染修复以及二氧化碳（CO2）的矿化储存为研究方向,开发具有低成本、高去除率、适用性广、环境友好的固废改性材料,是高效解决固体废弃物污染、重金属污染以及全球变暖等环境问题的重要方式。本论文以固体废弃物的高值资源化应用为切入点,以金尾矿和煤气化渣为研究对象,构建了氨基化壳聚糖/金尾矿复合吸附材料（CS-PEI-nGT）、氨基化海藻酸钠/煤气化渣多孔微球（PEI/SA/nGS）两种吸附剂,以Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）为目标污染物,探究了 CS-PEI-nGT和PEI/SA/nGS对水介质中离子污染物的吸附特性和机制;探究了机械球磨改性的不同粒径的金尾矿和煤气化渣对CO2的矿化能力以及矿化反应机制。论文主要的研究内容和所获结论如下:（1）氨基化壳聚糖/金尾矿复合材料的构建及重金属的去除依据醛胺缩合的交联反应机理,以湿式球磨法制备的平均粒径为0.62μm的金尾矿颗粒（nGT）、富含羟基（-OH）和氨基（-NH2）等络合基团的壳聚糖（CS）和聚乙烯亚胺（PEI）、以醛基基团封端的戊二醛（GLA）为原料,成功制备了氨基化壳聚糖/金尾矿复合吸附材料（CS-PEI-nGT）。以Cu（Ⅱ）为目标污染物,通过单因素实验探讨了 PEI含量、CS含量、GLA含量和nGT含量对复合材料吸附行为的影响,通过正交试验,最终明确了 CS-PEI-nGT 复合材料的最佳制备工艺为:PEI 含量为 1.4g,CS 含量为 0.5g,GLA含量为8mL,nGT含量为0.1 g。红外光谱（FTIR）中功能基团（-NH-/-OH、C=N、C-N、C-O和Si-O等）特征峰,X射线衍射光谱（XRD）中SiO2晶体特征衍射峰的出现以及扫描电镜能谱（SEM-EDS）中C、N、O和Si多种元素的存在,均证实了 CS-PEI-nGT复合材料的成功制备。以Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）为研究对象,CS-PEI-nGT复合材料的吸附动力学结果显示,准二级动力学吸附模型中较高的相关性系数（R2）,能够很好地描述这个以化学吸附为主要控制步骤的吸附过程。Langmuir等温吸附模型中,更高的相关性系数（R2）意味着重金属离子在材料表面的负载均属于单分子层的均匀吸附,其理论最大吸附容量（Qmax）分别是192.78 mg·g-1、101.09 mg·g-1和99.46 mg·g-1。在吸附热力学的结果中,ΔH°的正值和ΔG°的负值,表明这些吸附过程均是自发性的吸热反应。在Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Mn（Ⅱ）、Mg（Ⅱ）和Al（Ⅲ）的金属混合体系中,金属离子吸附量（Qt）、去除率（R）和分配系数（Kd）分别达到0.30 mmol·g-1、90.74%和3.27,表明了复合材料对Cu（Ⅱ）具有较好的的吸附选择性。吸附前后CS-PEI-nGT复合材料的X光电子能谱（XPS）、X射线衍射光谱（XRD）和红外光谱（FTIR）等的结果表明,含氧（Si-OH/C-OH、C-O/Si-O）和含氮（-NH2/-NH-、C-N）有机官能团的络合作用,是复合材料高效去除Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的主要机理。脱质子化基团对金属离子的静电相互作用,也是是复合材料去除Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的机制之一;此外,吸附Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）后的复合材料表面分别出现Pb3（CO3）2（OH）2和CdCO3的晶体结构,意味着表面沉淀作用参与了 Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）在CS-PEI-nGT表面的负载过程。（2）氨基化海藻酸钠/煤气化渣微球的构建及重金属的去除选取湿式球磨法获得了平均粒径为0.30 μm的煤气化渣颗粒（nGS）,富含羟基（-OH）、氨基（-NH2）和羧基（-COOH）等有机官能团的聚乙烯亚胺（PEI）和海藻酸钠（SA）以及致孔剂碳酸氢铵（NH4HCO3）为基材,通过SA分子中的羧基基团（-COOH）与钙离子（Ca2+）之间的交联作用,成功构建了氨基化海藻酸钠/煤气化渣多孔微球（PEI/SA/nGS）。结合单因素实验和正交试验,以Cu（Ⅱ）为目标污染物,探讨了 PEI含量、SA含量和NH4HCO3含量对复合材料吸附性能的影响,最终确定了 PEI/SA/nGS复合多孔微球的最佳合成条件为:PEI含量为1.5 g,SA含量为1.0 g,NH4HCO3含量0.3 g。FTIR图谱中有机官能团（-OH、-NH2、-COO-、C-N和C-O/Si-O等）对应的特征吸收峰出现,XRD图谱中SiO2和CaCO3晶体结构的特征衍射峰存在,以及EDS图谱中C、N、O、Si和Ca多种元素的出现,充分证实了PEI/SA/nGS复合微球的成功制备。以Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）为研究对象,吸附动力学结果显示,在准二级动力学吸附模型中,更高的相关性系数表明化学吸附是主要的吸附机制。Langmuir等温吸附模型中,更高的相关性系数意味着重金属离子以单分子层形式均匀地吸附在材料表面,其理论最大吸附容量（Qmax）分别是430.92 mg·g-1、152.73 mg·g-1、161.32 mg·g-1。ΔH°的正值和 ΔG°的负值,表明这些吸附过程均是自发性的吸热反应。此外,在Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Co（Ⅱ）和Ni（Ⅱ）的金属混合体系中,复合微球对Pb（Ⅱ）更高的吸附量（0.65 mmol·g-1）、去除率（97.70%）和分配系数（14.15）,预示着PEI/SA/nGS能够高效地选择性去除混合体系中的Pb（Ⅱ）污染物。吸附前后PEI/SA/nGS复合微球的XPS、FTIR和动力学吸附等结果表明,微球表面含氮（-NH2/-NH-）和含氧（Si-OH/C-OH、Si-O-/C-O-和-COO-）官能团与重金属离子之间的络合作用,是复合微球去除阳离子型污染物的主要作用机制。材料表面-COO--Ca--OOC-结构中的Ca2+离子与重金属之间的离子交换作用以及脱质子化的含氧（Si-O-/C-O-、-COO-）和含氮（-NH2/-NH-）有机基团与Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）之间的静电相互作用,也是复合材料的重金属吸附机制。值得注意的是,XRD结果中PbCO3晶体结构在材料表面的出现,意味着,表面沉淀作用也参与了 PEI/SA/nGS复合微球对Pb（Ⅱ）的吸附。（3）改性材料矿化固定CO2在湿法直接碳酸化反应的基础上,探究了机械活化前后的金尾矿（GT、nGT）和煤气化渣颗粒（GS、nGS）的CO2矿化能力。热重分析结果表明,不同粒径的金尾矿颗粒（GT、nGT）对CO2的矿化效率分别为0.33%和0.18%,机械活化并未对改性材料的固碳效果起到积极作用;而对于煤气化渣样品（GS、nGS）来说,机械活化较大程度的改善了样品对CO2的矿化封存能力,活化后的样品（nGS）表现出更加优秀的11.42%的CO2矿化效率。红外碳-硫分析仪的结果也证明了,相比于GT（13.86 kgCO2/t）、nGT（5.98 kgCO2/t）和GS（70.44kgCO2/t）,nGS对CO2具有更加优秀的矿化能力,即1t的nGS样品可矿化固定112.27 kg的CO2。相比于金尾矿样品（GT、nGT）,GS和nGS的矿化产物的SEM图中,均观测到形状规整的球体结构,可能是由矿化反应而生成的CaCO3球状晶体。类似地,在矿化反应前后的GS和nGS的XRD图谱中,在2θ=29.40°处,也分别出现了归属于CaCO3晶体（方解石）的特征衍射峰,且具有更高的衍射峰面积和峰高,证实了煤气化渣样品对CO2的有效固定。整体来说,改性材料对于CO2的矿化反应机制,主要包括碱性矿物的溶解和Ca2+离子的提取,CO2从气相向液相的传质,以及不溶性CaCO3的沉淀和生长等三个反应过程。