工业和农业中含磷废弃物的大量产生,引起水中磷含量过高,水体富营养化现象愈加严重,危及生态平衡。因此,水体过量磷的高效清除尤为必要。现有磷清除方法包括化学沉淀、生物处理和吸附等。其中,吸附处理简单易行,吸附剂种类多样化,而受到广泛关注。来源广泛的废弃材料粉煤灰（FA）元素组成复杂,具有水处理的应用潜力,但吸附效果较差。二价和三价金属构成的层状双氢氧化物（LDHs）具有较高的磷吸附容量,但磷吸附速率较慢且吸附选择性不甚理想。因此,本研究基于粉煤灰与层状双氢氧化物的各自特点,对二者复合并设计了不同的体系,以增大磷吸附容量、提高磷吸附速率并改进磷吸附选择性。首先,共沉淀钙铝（镁铁）金属盐,制备金属组成不同的LDHs,对比结构和磷吸附性能差异,以优化用于磷吸附的LDHs。结果表明,同一制备条件和相同的吸附环境下,相较于镁基层状双氢氧化物,钙基层状双氢氧化物的磷吸附性能更好。其中,较厚的钙铝层状双氢氧化物（Ca/Al-LDH）片层晶体形貌明显。在p H 3至p H 10间,0.4 g/L Ca/Al-LDH可去除90%以上的磷;不同阴离子环境中,碳酸盐对磷的吸附干扰较大。Ca/Al-LDH对磷的最大吸附量可达155 mg/g,符合Freundlich吸附规律,具有Elovich动力学特点,为多分子层非均质化学吸附。为改善LDHs片层堆叠对磷吸附效果的影响,将Ca/Al-LDH负载于可吸附磷的FA表面（Ca/Al-LDH@FA）,提升磷吸附能力;用均苯四甲酸酐（PMDA）插层Ca/Al-LDH（Ca/Al-LDH-PMDA）,提升磷选择吸附性能。同步负载与插层处理,可得到Ca/AlLDH-PMDA@FA,兼具上述优点,综合提升磷吸附效果。结果表明,Ca/Al-LDHPMDA@FA在10 min内即可吸附96%的磷,实现了磷的快速去除,0.4 g/L的Ca/AlLDH-PMDA@FA对磷的最大吸附量可达203 mg/g。在80 mg/L的碳酸根干扰下,仍可去除90%（90 mg/g）的磷,较Ca/Al-LDH,磷吸附能力提升了近30%。Ca/Al-LDHPMDA@FA具有拟二级动力学和Temkin吸附模型的非均质化学吸附特点。通过碱熔融处理工艺和共沉淀过程,将FA所含的惰性硅铝酸盐活化,制备了FA为铝源的钙铝层状双氢氧化物复合体系（Ca/（Al-FA）-LDH）。结果表明:Ca/（Al-FA）-LDH兼具片层晶貌以及多种硅铝晶体,其中,Ca/（Al-FA）-LDH2具有较优的片层形貌。在p H 2至p H 12间,0.8 g/L用量下,Ca/（Al-FA）-LDH2可清除97%的磷,p H应用范围进一步拓宽;而80 mg/L的碳酸盐干扰下,Ca/（Al-FA）-LDH2的磷去除效率不低于80%;Ca/（Al-FA）-LDH2的磷吸附特点符合拟一级动力学和Temkin热力学规律,即吸附过程为非均质吸附过程。Ca/（Al-FA）-LDH2吸附磷的机制更为复杂,包括离子交换、金属络合与配体交换等作用。通过结合粉煤灰与层状双氢氧化物的特点构建了磷复合吸附剂,实现了磷酸盐吸附分离的高选择性和高传质速率。