【摘 要】
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纳米二硫化钼（MoS2）作为一种新兴的二维材料,已被广泛应用于电子、化学、生物医学、能源和环境保护等领域,相关产品的大量生产和使用,将导致纳米MoS2不可避免地释放到水环境中。近年来,有关水体中纳米MoS2研究工作主要聚焦在污染物自身的迁移转化及生物效应,然而,实际水体基质的复杂性导致释放到环境中的纳米MoS2将不可避免地与其他污染物共存。与此同时,含银（Ag）材料（如抗菌剂）在其使用和处置过程中
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纳米二硫化钼（MoS2）作为一种新兴的二维材料,已被广泛应用于电子、化学、生物医学、能源和环境保护等领域,相关产品的大量生产和使用,将导致纳米MoS2不可避免地释放到水环境中。近年来,有关水体中纳米MoS2研究工作主要聚焦在污染物自身的迁移转化及生物效应,然而,实际水体基质的复杂性导致释放到环境中的纳米MoS2将不可避免地与其他污染物共存。与此同时,含银（Ag）材料（如抗菌剂）在其使用和处置过程中释放的银离子（Ag+）,已被证明对水生生物具有毒性效应,且Ag+毒性效应与其化学形态密切相关。随着纳米MoS2的不断释放,其是否会影响环境中共存Ag+的转化行为及生物效应值得探究。基于此,本课题系统探究水环境介质中单层MoS2介导的Ag+化学转化机制及其联合毒性效应。研究结果发现,高浓度实验条件下,单层MoS2（50 mg/L）可促进Ag+（0.5m M）向银纳米颗粒（Ag NPs）的转化,随着p H值的升高,Ag NPs生成速率加快;与黑暗处理组（0.637 mg/L per day,p H 7.0）相比,太阳辐射下Ag+转化形成Ag NPs效率更高（2.638 mg/L per day,p H 7.0）;共存阳离子(100 m M Na+和2 m M Ca2+)和天然有机质（0～20 mg/L）均显著降低纳米MoS2介导的Ag NPs生成。电子顺磁共振波谱（EPR）、X-射线光电子能谱（XPS）和X-射线衍射（XRD）等结果显示,光照激发纳米MoS2电子-空穴对的分离,Ag+连续捕获纳米MoS2导带电子被还原为Ag NPs,同时在空穴处生成分子氧,促进MoS2纳米材料1T相的氧化溶解。环境相关浓度（10～100μg/L MoS2和50μg/L Ag+）下也同样观察到上述过程及变化规律。此外,相比于原始Ag+（50μg/L）和MoS2+Ag+复合暴露,光照条件下转化15天后的MoS2+Ag+复合暴露（L-Ag+-MoS2）对小球藻的毒性效应显著降低,这主要是因为MoS2纳米片上Ag+的吸附以及Ag NPs形成显著抑制胞内可溶性Ag+的生物有效性。人工纳米材料进入水体后会吸附环境中普遍存在的生物分子,可能改变其与共存污染物的相互作用。因此,我们进一步探讨环境相关硫醇化合物（谷胱甘肽,GSH）修饰对纳米MoS2介导的Ag+转化过程及生物效应的影响。研究发现,黑暗条件下,GSH的表面修饰显著抑制了MoS2纳米材料1T相与Ag+的氧化还原作用,降低Ag+向Ag NPs的转化效率;光照条件下,相比于原始纳米MoS2,GSH-MoS2介导的Ag NPs生成速率显著加快,同时可溶性Mo释放含量增加并不明显。EPR结果显示,GSH修饰后MoS2和Ag+之间的电荷转移过程从电子-空穴对-Ag+转变为表面配体-Ag+,从而加快Ag+还原过程。环境相关浓度（50μg/L MoS2和50μg/L Ag+）下也同样观察到上述过程及变化规律。重要的是,GSH修饰后纳米MoS2表面Ag+吸附能力增强,Ag NPs生成效率增加,其与Ag+对微藻细胞的联合毒性效应显著减弱。上述研究可为深入理解人工纳米材料与共存重金属污染物复合生态效应及健康风险提供重要的理论基础和科学依据。
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