【摘 要】
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氢气作为一种清洁高效的能源载体,受到世界各国的广泛关注。安全高效的储氢技术是制约氢能发展的关键。本文针对燃料电池自行车对储氢系统的技术要求（1-40atm,273-333K）,在国内外储氢合金研究的基础上,选取AB2型Ti-Zr-Cr-Mn基储氢合金作为研究对象,采用电弧熔炼制备工艺,通过合金化来调节其储氢容量、吸/放氢平台压、滞后以及斜率等性能。运用XRD、SEM、EDS和PCT测试,探究了不同
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氢气作为一种清洁高效的能源载体,受到世界各国的广泛关注。安全高效的储氢技术是制约氢能发展的关键。本文针对燃料电池自行车对储氢系统的技术要求（1-40atm,273-333K）,在国内外储氢合金研究的基础上,选取AB2型Ti-Zr-Cr-Mn基储氢合金作为研究对象,采用电弧熔炼制备工艺,通过合金化来调节其储氢容量、吸/放氢平台压、滞后以及斜率等性能。运用XRD、SEM、EDS和PCT测试,探究了不同元素对合金储氢性能的影响,获得了适用于燃料电池自行车储氢系统的合金。全文主要结论如下:首先,在(Ti0.8Zr0.2)1.1Mn Cr的基础上,用Mn取代Cr,优化出平台斜率、储氢量较好的(Ti0.8Zr0.2)1.1Mn1.4Cr0.6合金。接着用Cu、Fe、Ni、V取代Cr,探究它们对(Ti0.8Zr0.2)1.1Mn1.4Cr0.6合金相结构与储氢性能的影响。结果表明,Cu能够有效提高平台压,减小晶格应力,但储氢量下降较大;Fe的添加使平台压显著上升,但滞后也增加;Ni替代对平台压的影响仅次于Fe,且储氢量的损失最小;V能够提高合金的储氢量,降低平台斜率减小滞后,但放氢焓增加,氢化物稳定性提高。在此基础上,本文进一步探索了Ti-Zr-Cr-Mn-Ni-V合金的储氢性能,随Ni含量的增加,最大储氢量从1.80 wt%下降到1.77 wt%,且滞后增加;随着V含量的增加,最大储氢量从1.77 wt%增加到1.87 wt%,滞后因子和平台斜率下降。最后在(Ti0.8Zr0.2)1.1Mn1.2Cr0.4Ni0.2V0.2合金的基础上,通过调节A侧的Ti/Zr比优化放氢平台压,随着Zr含量的减少,晶胞体积下降导致吸/放氢平台压上升,但放氢平台斜率也随之增加。(Ti0.9Zr0.1)1.1Mn1.2Cr0.4Ni0.2V0.2具有最好的综合储氢性能,其最大储氢量为1.84 wt%,298 K时的吸/放氢平台压分别为10.84 atm和6.97 atm,平台斜率为0.43,且具有优异的动力学性能。为了降低原材料成本,使用VFe来替代V,设计正交实验研究了A侧过化学计量比、Zr含量以及VFe含量对(Ti1-yZry)1+xCr1.2Mn0.8-z（VFe）z合金储氢性能的影响。结果表明,所有合金均为C14 Laves相,Zr取代Ti后对合金的晶胞体积和放氢平台压的影响最大,最大储氢量随Zr和VFe取代量的增加而增加,而随着A侧过化学计量比增加,储氢量先减小后增加;放氢平台斜率随A侧过化学计量比以及VFe含量的增加而增加。在Ti0.96Zr0.04Cr1.2Mn0.7（VFe）0.1的基础上进一步用VFe取代Cr,得到Ti0.96Zr0.04Cr1.0Mn0.7（VFe）0.3具有良好的综合储氢性能,最大储氢量为1.80 wt%,滞后为0.17,298 K时放氢平台压为12.31 atm,斜率为1.09,且具有良好的抗粉化能力,适用于燃料电池自行车金属氢化物储氢罐。如果将(Ti0.9Zr0.1)1.1Mn1.2Cr0.4Ni0.2V0.2和Ti0.96Zr0.04Cr1.0Mn0.7（VFe）0.3与储氢罐复合,分别填充14%和15%的合金便能实现在40 atm 2 L储氢罐中存储40 g氢气,此时的质量储氢密度分别为1.23 wt%和1.18wt%,是未填充合金时的两倍,体积储氢密度为20g/L,是未填充合金时的六倍。
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