【摘 要】
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石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种非金属半导体光催化剂,具有成本低、制备方法简便、物理化学稳定性好和可见光响应等优点,已经被广泛应用于光催化领域。但本体g-C3N4具有比表面积小、光捕获有限以及光生电子空穴复合速率快等缺点,限制了其进一步应用。本文采用化学气相共沉积法制备了过渡金属修饰的g-C3N4,将他们应用于光催化CO2还原,表现出较高的光催化效率,具体研究内容如下:利用尿素和叶绿素铜钠盐作
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石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种非金属半导体光催化剂,具有成本低、制备方法简便、物理化学稳定性好和可见光响应等优点,已经被广泛应用于光催化领域。但本体g-C3N4具有比表面积小、光捕获有限以及光生电子空穴复合速率快等缺点,限制了其进一步应用。本文采用化学气相共沉积法制备了过渡金属修饰的g-C3N4,将他们应用于光催化CO2还原,表现出较高的光催化效率,具体研究内容如下:利用尿素和叶绿素铜钠盐作为前驱体,以纤维素基碳纸作为基底,将前驱体置于氮气氛中进行热解,制得附着于纤维素基碳纸表面的铜修饰g-C3N4光催化剂。此方法的巧妙之处在于铜的引入成功地诱导g-C3N4生长为由纳米棒组成的团簇状结构。经研究证实铜含量会影响团簇的形貌结构,并探讨了团簇的形成机理。铜的引入有效促进了光生电子的转移,抑制了载流子的复合,并扩大了可见光吸收范围。将铜修饰的g-C3N4应用于光催化CO2还原,产物中检测出大量的CO和少量的CH4。其中,CH4的产率为0.935μmol g-1 h-1,CO产率为9.9μmol g-1 h-1约为本体g-C3N4的5倍。此外,其在5次循环试验中表现出优异的稳定性。采用化学气相共沉积的方法,以尿素和叶绿素铁钠盐的混合物作为前驱体,制备了铁修饰的g-C3N4纳米管团簇。利用化学气相共沉积法将铁引入g-C3N4可以有效解决由于金属铁聚集导致的利用率差、表面活性位点不足的问题,进一步提高其对可见光的吸收能力,促进载流子的分离和转移。所制备的铁修饰的g-C3N4光催化剂表现出了优异的光催化活性。将其应用于光催化CO2还原,CO作为其主要产物,产率为18.5μmol g-1,约为本体g-C3N4的1.9倍。本研究为制备氮化碳基高效光催化剂提供了一项有前景的策略。
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