【摘 要】
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为早日实现我国“双碳”战略目标,大力提升炼厂成品油品质刻不容缓。作为主要的燃料油,柴油的低温流动性能是其品质评估的重要参数。通过加氢异构技术可将长链烷烃异构化,有效降低柴油的浊点和凝点。作为加氢异构催化剂的常用分子筛之一,ZSM-23是一种具有一维孔道结构的微孔分子筛,其适宜的孔道尺寸以及可调变的酸性使得其在长链烷烃加氢异构过程中表现优异。将ZSM-23进行改性处理可进一步提升其对于异构烷烃的选择
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为早日实现我国“双碳”战略目标,大力提升炼厂成品油品质刻不容缓。作为主要的燃料油,柴油的低温流动性能是其品质评估的重要参数。通过加氢异构技术可将长链烷烃异构化,有效降低柴油的浊点和凝点。作为加氢异构催化剂的常用分子筛之一,ZSM-23是一种具有一维孔道结构的微孔分子筛,其适宜的孔道尺寸以及可调变的酸性使得其在长链烷烃加氢异构过程中表现优异。将ZSM-23进行改性处理可进一步提升其对于异构烷烃的选择性,限制副反应加氢裂化的发生。基于此,本论文通过酸碱后处理改性或引入氧化铝对ZSM-23分子筛的结构和酸性质进行调控;以改性前后的ZSM-23分子筛为载体,Pt为活性金属组分,制备了系列双功能催化剂;并将催化剂应用于正十六烷加氢异构过程以测试其催化性能。主要的实验内容和结果如下:在双模板剂体系中合成了高结晶度ZSM-23分子筛,并对其进行碱处理和酸处理。结果表明,酸碱处理均可以增加ZSM-23分子筛的孔体积和比表面积,有效提高了扩散效率,但对ZSM-23酸性质的改变规律不同:碱处理过程可以使总Br?nsted酸量增加,而酸处理有效地提高了弱Br?nsted酸含量。催化剂的活性测试结果表明,由于对酸性位分布的调节和介孔的发展,酸处理样品能有效促进异构烷烃的生成,抑制裂化反应,特别是Pt/Z（1.0 HN）催化剂表现了出色的正十六烷加氢异构化性能,在340°C时异构十六烷收率最高,可达64 wt%。通过引入Al2O3制备了ZSM-23-Al2O3复合载体,对Pt/ZSM-23的正十六烷加氢异构性能进行调控。结果表明,引入Al2O3可以提高Pt在复合载体上的分散度,降低催化剂的酸性位点浓度,有效调控催化剂的金属-酸性位浓度平衡(CPt/CA),使复合载体催化剂呈现优异的异构烷烃选择性。其中,Al2O3质量分数为10%的催化剂（Pt/9Z-1Al）由于具有适宜的金属-酸性位浓度平衡,呈现最高的异构产物收率,可达60 wt%,明显高于Pt/ZSM-23催化剂的异构烷烃收率（42 wt%）。反应温度低于310°C时,Pt/ZSM-23催化剂的吸附模型符合孔口吸附,而高温时则为锁钥吸附。引入Al2O3后,吸附模型以锁钥择形为主,导致了中心支化单支链异构产物的大量生成。
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