本文采用密度泛函理论方法系统研究了氢在镁及其合金的吸附、解离、扩散和渗透行为。主要包含下面两个部分：1.采用密度泛函方法,对H2在Mg(0001)及掺杂一系列的过渡金属的Mg表面的吸附行为进行了研究。结果表明,H2在Mg(0001)、Fe、Co、Cu和Zn掺杂的Mg表面只存在物理吸附；在Sc、Ti、V、Cr、Mn和Ni掺杂的Mg表面时物理吸附和化学吸附都存在。H2在M(Sc-Zn)掺杂Mg表面解离的能垒均低于Mg(0001)表面。解离后的H易化学吸附在以下三种邻近的空位：Fe掺杂Mg表面的fcc-hcp1位；Ni掺杂Mg表面的hcp-hcp位；其余掺杂Mg表面的fcc-fcc位。计算结果显示,Ti、V、Cr、Mn、Ni掺杂在Mg表面可有效改善H2的吸附与解离性能。2.采用密度泛函理论方法,对氢在Mg及过渡金属掺杂的Mg的表面及内部的吸附、扩散及渗透行为进行了研究。计算结果表明,过渡金属掺杂在热力学上是有利的,掺杂金属与镁之间有明显的电荷转移。H趋向于吸附在Mg表面以及掺杂Mg表面的穴位,H在Mg表面的穴位之间的扩散以及在掺杂原子附近的穴位之间的扩散都是比较容易进行的,但是在不同金属原子穴位之间的扩散是比较困难的。H的渗透路径依赖于掺杂原子的位置。整体上看,掺杂Ti和Ni对于Mg的储氢性能有显著的改善,而掺杂Cu对于Mg的储氢性能没有实质性的效果。这些结果与实验上发现在镁中掺杂Ti和Ni能有效的改变镁吸附／脱附氢性能相一致,也为掺杂元素的选择提供了良好指导。