本论文旨在通过设计分子结构制备高效自愈合的自修复水凝胶,探究自修复与交联键类型的关系,基于此优化结构设计组装全水凝胶的一体化柔性超级电容器和具有良好界面亲和性的纸基微型超级电容器,以提升柔性储能器件的使用寿命、拓展超级电容器的应用领域。主要研究内容如下:为了解决柔性储能器件的层间剥离与结构损坏问题,通过一步反应聚合制备了自愈合型两亲性超分子凝胶,研究了自愈合凝胶中的离子缔合作用,分析阻抗与凝胶微观形貌及阻抗与离子缔合作用的关系。由此构建全凝胶的一体化超级电容器,论证了采用相同凝胶基质的器件结构提升了电极/电解质间的界面相互作用,对形变过程中的受压形变与层间相对滑移的抑制作用。通过界面上离子缔合和氢键的协同作用,受损的一体化超级电容器在经过5次受损/自修复循环后容量保留率为72.35%,全凝胶一体化超级电容器的结构实现了储能器件的整体自修复。为了构建集机械稳定性、柔韧性、自愈合能力和界面粘结能力于一体的微型储能装置,通过引入Pluronic构建双网络凝胶电解质,调控凝胶电解质中的组分含量比,以实现凝胶电解质网络微结构由平面交联向三维立体交联的可控转变。双网络的作用提升水凝胶的机械性能与自修复效率。Pluronic的引入和多孔交联网络的构建可以增强水凝胶的电荷传输能力。以墨水直写技术构建自愈合型微型超级电容器。通过材料的结构设计提升微储能器件的电化学性能与形变条件下的工作稳定性,设计以纸基不易受压形变的特点抑制自修复过程层间错位的发生,在5次切割/自修复周期循环后,保持了90.43%的比电容,材料与结构的设计赋予了微型超级电容器的功能化集成。