【摘 要】
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光催化CO2还原具有解决环境和能源问题的潜在应用。光催化材料的光响应范围、量子效率和稳定性无疑是光催化CO2还原的设计核心。本论文以固溶体材料作为高效光催化CO2还原催化剂的构建基体,采用高温熔盐技术和高温固相法分别合成CoxZn1-xCr2xGa2-2xO4（0≤x≤1）连续性固溶体和Zn2-2xNbxFexTi1-2xO4-2x（0＜x≤0.15）置换型固溶体,并将其应用于光催化CO2和H2O
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光催化CO2还原具有解决环境和能源问题的潜在应用。光催化材料的光响应范围、量子效率和稳定性无疑是光催化CO2还原的设计核心。本论文以固溶体材料作为高效光催化CO2还原催化剂的构建基体,采用高温熔盐技术和高温固相法分别合成CoxZn1-xCr2xGa2-2xO4（0≤x≤1）连续性固溶体和Zn2-2xNbxFexTi1-2xO4-2x（0＜x≤0.15）置换型固溶体,并将其应用于光催化CO2和H2O的催化转化反应。同时,系统性的研究了两种固溶体材料的光催化性能的影响因素和活性提高主要原因。主要研究成果是如下:1、在CoxZn1-xCr2xGa2-2xO4（0≤x≤1）连续性固溶体的制备中,制备条件为800℃,12 h。结果表明,在x=0.3时,固溶体通过CO2和H2O反应生成CO、CH4和H2,其中CO的产率是相同条件下ZnGa2O4光催化活性的近6.9倍,光催化活性在相同条件下保持稳定12小时循环测试。结合催化剂表征,具有相同晶体结构的ZnGa2O4和CoCr2O4形成连续性固溶体,不仅提高了ZnGa2O4半导体价带的氧化能力,而且改善价带离域性能,从而提高了空穴迁移率。价带氧化能力和增加的空穴迁移率使CoxZn1-xCr2xGa2-2xO4（0≤x≤1）固溶体具有更高的CO2光催化还原性能。2、通过高温固相法将Zn3Nb208和ZnFe2O4引入到Zn2TiO4晶体结构中,成功制备了Zn2-2xNbxFexTi1-2xO4-2x（0≤x≤0.15）三元固溶体光催化材料,结合结构表征并对材料进行性能评价,在模拟太阳光照射下,可以将CO2和H2O反应生成CH4,CO,H2及O2的产生,甚至在可见光下也具有一定的光催化活性。固溶体价带上移和导带下移造成了禁带宽度的减小,拓宽了固溶体光催化剂的光吸收范围。Zn2-2xNbxFexTi1-2xO4-2x（0≤x≤0.15）三元固溶体光催化剂能带结构离域性能的提高,意味着更多的光生载流子的迁移能力而改善了 H2O和CO2的氧化还原反应速率,从而提高光催化还原CO2的活性。
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