【摘 要】
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近年来,有机近红外光热转化材料由于具有种类多、易调控、易修饰和柔韧性等优点成为主要的研究方向。目前,常用的有机近红外光热转换材料主要包括卟啉、吲哚菁绿、有机自由基和共轭有机半导体（如聚苯胺、聚吡咯和聚合物或单体）等。然而,这些材料复杂的设计和合成极大地限制了有机近红外光热转换材料的发展。因此,十分必要开发新型有机近红外光热转换材料。有机共晶材料分子之间的强相互作用增强了在可见光和近红外区域捕获光的
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近年来,有机近红外光热转化材料由于具有种类多、易调控、易修饰和柔韧性等优点成为主要的研究方向。目前,常用的有机近红外光热转换材料主要包括卟啉、吲哚菁绿、有机自由基和共轭有机半导体（如聚苯胺、聚吡咯和聚合物或单体）等。然而,这些材料复杂的设计和合成极大地限制了有机近红外光热转换材料的发展。因此,十分必要开发新型有机近红外光热转换材料。有机共晶材料分子之间的强相互作用增强了在可见光和近红外区域捕获光的能力,这为近红外光热转换提供了必要的条件。因此,已有多篇论文报道有机共晶策略应用于近红外光热转换材料。然而,目前报道的有机共晶光热转换材料的结构-性能关系的构效关系并不清楚,这使得灵活选择合适的原料构建近红外光热转换材料十分困难,大大限制了有机共晶光热转换材料的发展。在本论文第二章工作中,我们将供体芘（PY）分别与受体共轭四氰化物分子四氰基苯（TCNB）、四氰乙烯（TCNE）和7,7,8,8-四氰基对苯二醌二甲烷（TCNQ）进行自组装获得了三种共晶材料:PBC、PEC、PQC。通过调谐受体的结构,实现了这些共晶材料由光致发光（PBC）转变为光热转换（PEC和PQC）的调控。在近红外激光（808 nm）激发态下,PEC和PQC共晶的光热转换效率分别可达80.9和83.3%。研究表明,共晶中受体的-C（C≡N）2基团旋转是激发电荷转移态发生高效非辐射跃迁的主要方式,从而实现了优异的光热转换能力。在此基础上,我们进一步探究调控供体的框架结构来构建高性能的光热转换共晶材料。因此,在本论文第三章的工作中,设计了两个同分异构体分子（菲（PT）和蒽（AT））和两个吸电子分子（7,7,8,8,8-四氰醌（TCNQ）和2,3,5,6-四氟-7,7,8,8-四氰醌二甲烷（F4TCNQ））自组装获得了四个共晶材料（PTQ、PFQ、ATQ和AFQ）。通过调谐给体的分子构型和受体的吸电子能力,探索了共晶晶体中分子间相互作用力对光热转换性能的内在调控因素,并测试得到PTQ、PFQ、AFQ和ATQ的光热转换效率分别为35.85、44.74%、60.53和57.00%。研究表明,ATQ和AFQ中π-π堆积相互作用有利于提高近红外光的捕获能力,而共晶材料的p-π相互作用可调控-C（C≡N）2基团的旋转。在此基础上,利用优异的光热转换材料AFQ与多孔聚氨酯泡沫材料构建一个蒸发效率达1.33 kg·m-2·h-1的太阳能驱动水蒸发系统。本论文工作对有机共晶光热转换材料的激发态衰减动力学、分子间相互作用力和晶体构型对光热转换机制的影响进行了深入研究,揭示了有机共晶材料的内在光热转换机理,为设计新型高效的有机共晶光热材料提供了新思路。
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