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核燃料循环是核能发展的一个重要环节。离子交换法作为常见的低浓度铀的富集分离方法具有较为普遍的应用价值,而新型高效的吸附材料的合成与应用成为该方法研究的热点。本文着重探讨以苯乙烯—二乙烯苯系为骨架基体,不同官能团的三种新型离子交换树脂(D231YT离子交换树脂、U400B树脂、CLP204萃淋离子交换树脂)对低浓度铀的吸附行为,得到以下结论:
(1)D231YT树脂对铀的吸附行为研究结果表明,D231YT树脂对铀的吸附最佳pH为6.0;吸附量随着时间和溶液中铀酰离子浓度增加而增加,并与温度正相关,360min时达到吸附平衡,饱和吸附容量可达72.4mg.g-1。动态实验中,铀标准溶液达到75倍树脂床体积时,吸附趋于平衡;在多种洗脱液中,0.9mol/LNaCl+0.2mol/LH2SO4溶液的洗脱效果最好,洗脱液体积达到20倍树脂床体积时完成洗脱。动力学研究结果表明D231YT离子交换树脂对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温方程,表明该树脂吸附铀(Ⅵ)是以化学吸附为主,为单分子层吸附;热力学研究结果显示,该树脂吸附过程在实验设置温度范围内为自发的吸热反应过程,温度升高有利于吸附的进行。
(2)U400B树脂对铀(VI)的吸附行为研究结果表明,U400B树脂对铀的吸附最佳pH为8.0;U400B,300min时达到吸附平衡,其饱和吸附容量为33.42mg.g-1。动态实验中,铀标准溶液达到90倍树脂床体积时,吸附趋于平衡;60.0g/LNaCl+5.0g/LH2SO4溶液对该树脂进行洗脱,洗脱液体积达到20倍树脂床体积时铀被解吸完全。动力学研究结果表明U400B离子交换树脂对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温方程,表明该树脂吸附铀(Ⅵ)是以化学吸附为主,为单分子层吸附;热力学研究表明该树脂吸附行为属自发的吸热反应过程,温度升高有利于吸附的进行。
(3)CLP204萃淋树脂对铀(Ⅵ)的吸附行为研究结果表明:CLP204萃淋树脂对铀的吸附最佳pH为5.0;随着吸附时间越来越长,吸附量也随之增加,并在240min时达到吸附平衡,其饱和吸附容量为92.4mg·g-1。溶液中铀酰离子浓度增大吸附量也随之增大;吸附量随温度升高而增大。动力学研究结果表明CLP204萃淋树脂对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温方程,表明该树脂吸附铀(Ⅵ)是以化学萃取行为为主,为单分子层吸附;热力学研究结果显示表明该树脂吸附行为属自发的吸热反应过程,温度升高有利于吸附的进行。但由于动态试验过程中发现树脂有黏连结块现象,导致离子交换床堵塞,无法开展动态试验研究。
综上所述:D231YT离子交换树脂、U400B树脂、CLP204萃淋树脂均对低浓度铀的分离回收具有一定的应用价值。其中CLP204萃淋树脂相比于其他两种树脂对铀(Ⅵ)的吸附效果最好,饱和吸附量高,吸附速率快,受温度影响小,如能够和其他树脂搭配使用并解决掉树脂动态黏连和结块的问题,将具有一定的应用前景。
(1)D231YT树脂对铀的吸附行为研究结果表明,D231YT树脂对铀的吸附最佳pH为6.0;吸附量随着时间和溶液中铀酰离子浓度增加而增加,并与温度正相关,360min时达到吸附平衡,饱和吸附容量可达72.4mg.g-1。动态实验中,铀标准溶液达到75倍树脂床体积时,吸附趋于平衡;在多种洗脱液中,0.9mol/LNaCl+0.2mol/LH2SO4溶液的洗脱效果最好,洗脱液体积达到20倍树脂床体积时完成洗脱。动力学研究结果表明D231YT离子交换树脂对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温方程,表明该树脂吸附铀(Ⅵ)是以化学吸附为主,为单分子层吸附;热力学研究结果显示,该树脂吸附过程在实验设置温度范围内为自发的吸热反应过程,温度升高有利于吸附的进行。
(2)U400B树脂对铀(VI)的吸附行为研究结果表明,U400B树脂对铀的吸附最佳pH为8.0;U400B,300min时达到吸附平衡,其饱和吸附容量为33.42mg.g-1。动态实验中,铀标准溶液达到90倍树脂床体积时,吸附趋于平衡;60.0g/LNaCl+5.0g/LH2SO4溶液对该树脂进行洗脱,洗脱液体积达到20倍树脂床体积时铀被解吸完全。动力学研究结果表明U400B离子交换树脂对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温方程,表明该树脂吸附铀(Ⅵ)是以化学吸附为主,为单分子层吸附;热力学研究表明该树脂吸附行为属自发的吸热反应过程,温度升高有利于吸附的进行。
(3)CLP204萃淋树脂对铀(Ⅵ)的吸附行为研究结果表明:CLP204萃淋树脂对铀的吸附最佳pH为5.0;随着吸附时间越来越长,吸附量也随之增加,并在240min时达到吸附平衡,其饱和吸附容量为92.4mg·g-1。溶液中铀酰离子浓度增大吸附量也随之增大;吸附量随温度升高而增大。动力学研究结果表明CLP204萃淋树脂对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温方程,表明该树脂吸附铀(Ⅵ)是以化学萃取行为为主,为单分子层吸附;热力学研究结果显示表明该树脂吸附行为属自发的吸热反应过程,温度升高有利于吸附的进行。但由于动态试验过程中发现树脂有黏连结块现象,导致离子交换床堵塞,无法开展动态试验研究。
综上所述:D231YT离子交换树脂、U400B树脂、CLP204萃淋树脂均对低浓度铀的分离回收具有一定的应用价值。其中CLP204萃淋树脂相比于其他两种树脂对铀(Ⅵ)的吸附效果最好,饱和吸附量高,吸附速率快,受温度影响小,如能够和其他树脂搭配使用并解决掉树脂动态黏连和结块的问题,将具有一定的应用前景。