随着计算机科学技术的迅猛发展,计算软件、硬件的不断更新,使得计算模拟在物理、化学、生物等领域逐渐变得越来越重要。由于计算精度高,计算时间适中,基于密度泛函理论的第一性原理方法和分子动力学方法成为当前计算物理、材料科学等领域最常使用的研究手段之一。近些年,由于碳纳米管（CNT）的种种优异的特性,尤其是在微电子领域,潜在的应用价值是难以估量的,引起研究者的密切关注。实验表明,某些合金（多组分）过渡金属颗粒（如Co-Mo,Fe-Mo和Fe-Co）相较于纯的过渡金属颗粒能更好的催化CNT的生长。例如,混合的Co-Mo纳米颗粒与纯Co或Mo催化剂相比,混合Co-Mo纳米颗粒对控制生产单壁碳纳米管有显著的作用,并且Co-Mo催化剂的性能取决于Co与Mo的组分。因此,通过对混合团簇的不同尺寸、组分与催化特性之间的关系进行研究是一件非常有趣的事情。本文主要包含两部分内容,一部分内容采用分子动力学的方法,对不同尺寸（55、147、309）、不同组分的Ag-Ni双金属团簇进行系统的研究;另一部分则采用的是基于VASP程序软件包第一性原理计算,使用平面波赝势基组,采用GGA-PW91的交换关联泛函计算研究了Co-Mo混合团簇的几何和电子结构。论文研究的主要内容及结论如下:（1）采用恒温分子动力学方法,对不同尺寸（55、147、309）、不同组分的Ag-Ni双金属团簇的退火过程进行了系统的研究。探讨了团簇的低温退火结构的偏析行为与尺寸及组分的关联。结果表明:对于退火结构,当Ag原子的原子个数比Ni原子的原子个数少时,团簇中的Ag原子全部分布在其表面;随着Ag原子的原子个数的逐渐增加,与Ni原子的原子个数相近时,Ag原子依旧分布在混合团簇的表面;当Ag原子的原子个数比Ni原子的原子个数多时,团簇的表面几乎全部被Ag原子占据。（2）结合遗传算法采用第一性原理方法对Co₁3、Mo₁3、Co₁2Mo和Mo₁2Co团簇的几何结构、能量特性及电子结构性质进行了系统的研究。对于Mo₁3团簇找到了新的基态候选结构。相对于Co₁3团簇基态结构明显的高稳定性,Mo₁3团簇具有明显的基态近简并现象,有诸多的近能同分异构体与Mo₁3团簇的基态结构相竞争。掺杂对纯的Co₁3团簇能降低其基态结构的相对高稳定性,但对纯的Mo₁3团簇却会抑制其近基态同分异构现象。相对于高对称密堆积结构中心掺杂情形、Co₁2Mo团簇基态结构中Mo原子在费米能附近有明显多的d电子分布从而导致掺杂原子与主体原子在费米能处的d-d杂化作用明显增强。相反地,（相对于较高激发态结构）在Mo₁2Co团簇的基态结构中掺杂原子与主体原子在费米能处的d-d杂化作用却明显减弱（受到抑制）,表明费米能处掺杂原子与主体原子间的d-d杂化作用受到混合团簇组分及结构显著影响,二者之间的竞争对体系的催化特性可能会起到关键作用。