基于PMMA和金属纳米粒子的钙钛矿量子点随机激光研究

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和传统的激光器相比较,随机激光器没有传统意义上的光学谐振腔,光学反馈主要通过随机介质中的多重散射获得的增益提供。光波在无序的纳米介质体系中,散射强度足够时,会出现多重散射。当散射的光子返回到起始散射位置时,可能形成闭合环路,实现光的局域谐振。随机激光器具有制造工艺简单,成本低廉,易于集成等诸多优点,得到了研究人员的广泛的关注。全无机钙钛矿Cs Pb X3(X=Cl,I,Br)量子点(QDs)作为具有优异光物理性能的增益材料,近年来成为研究的热点。金属纳米粒子(NPs)因其独特的局域表面等离子体共振(LSPR)作用,可以将电场限制在金属纳米粒子表面的周围,产生的强局域电场可以有效地提高金属纳米粒子周围的光子态密度,被广泛用于增强激光发射性能。基于金属NPs的LSPR效应,提出了一种使用PMMA和Ag纳米岛改善Cs Pb Br3QDs薄膜随机激光性能的简单方法,即基于PMMA/Ag-Cs Pb Br3-玻璃基板的“三明治”结构的随机激光器。通过聚合物PMMA的表面钝化效应和对称波导效应以及由Ag纳米岛诱导的LSPR,在“三明治”结构体系中获得了低阈值(~2.6 m J/cm~2)的Cs Pb Br3相干随机激光。通过对比PMMA加入前后Cs Pb Br3薄膜的光致发光(PL)光谱和衰减寿命,发现了聚合物PMMA可以提高Cs Pb Br3薄膜的PL强度,并增加量子点的寿命。PMMA涂层提高了钙钛矿薄膜在空气中受到光辐射的稳定性,使得Cs Pb Br3 QDs薄膜在9×10~4次光脉冲的泵浦后保持85%的原始发光强度,有助于解决Cs Pb Br3量子点激光器的不稳定性问题。该研究可以为全无机卤化铅钙钛矿发光器件,特别是连续波泵浦激光器和未来的电驱动钙钛矿激光器提供启发。在SiO2-QDs-SiO2(简称SQS)复合纳米结构掺杂Ag纳米岛体系中,实现了稳定的随机激光,本文QDs研究的是Cs Pb Br3。在该体系中,SQS复合纳米结构可以提供强散射,和金属纳米岛的LSPR共同作用,为随机激光的形成提供光学反馈,成功得到了低阈值(~2.2 m J/cm~2)的相干随机激光。SiO2微球锚定的量子点避免了因量子点团簇而带来光诱导再生和荧光猝灭现象,同时3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)中的氨基基团可以有效钝化QDs表面,保持较高PL量子产率。由于SQS复合纳米结构的存在,SiO2壳有效地保护了内部的量子点免受水的侵蚀,因此使得Cs Pb Br3具有更高的耐水能力,在加入纯净水40天后的发光强度依然可以保持原始强度的70%。该研究为提高单分散钙钛矿量子点的水稳定性提供了一种有效的方法,这种基于钙钛矿量子点薄膜的随机激光在集成光电子学、显示成像和传感测量方面有广泛的应用前景。
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