【摘 要】
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人类社会的发展与能源息息相关。在过去的两个多世纪里,人类的能源供给主要依赖于石油、天然气等不可再生化石燃料。但随着石油、煤等消耗型能源的日益枯竭以及燃烧矿物燃料引起的诸多环境问题,如全球气候变暖、空气和水污染等,因此,寻找一种绿色可循环型新型能源迫在眉睫。氢能凭借其清洁无污染、热值高、来源广泛及应用范围广等众多优势成为最具前景的能源之一。氢能的发展需要催化材料,而催化材料的创新是氢能发展的关键驱动
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人类社会的发展与能源息息相关。在过去的两个多世纪里,人类的能源供给主要依赖于石油、天然气等不可再生化石燃料。但随着石油、煤等消耗型能源的日益枯竭以及燃烧矿物燃料引起的诸多环境问题,如全球气候变暖、空气和水污染等,因此,寻找一种绿色可循环型新型能源迫在眉睫。氢能凭借其清洁无污染、热值高、来源广泛及应用范围广等众多优势成为最具前景的能源之一。氢能的发展需要催化材料,而催化材料的创新是氢能发展的关键驱动力。氧缺陷是完美晶格氧化物脱去一个氧原子后形成的位点,具有配位不饱和位点和未配对电子。研究表明,氧缺陷具有特殊的光电性能,并且在能源催化领域具有重要应用。激光是利用物质受辐射原理和光放大过程产生出来的一种具有高能量的光,我们利用激光的高度聚集的粒子特性和光热辐射的热效应可控构建氧缺陷,实现对光/电催化活性的调控。本论文的主要研究内容如下:（1）激光构建富含氧缺陷的Pt/TiO2-x/Ti用于光热重整塑料产氢:以过渡金属钛为研究对象,通过调控激光气氛、重复频率和扫描速度等条件成功制备了具有不同氧缺陷的TiO2-x/Ti,氧缺陷的构建提高了催化剂在可见区和红外光区的吸收,从而产生高温。此外,通过激光热还原反应和氧缺陷的限制作用,将Pt负载在TiO2-x/Ti并成为催化产氢活性位点。Pt/TiO2-x/Ti在波长为λ＞760 nm的红外光照射下,具有较好的转化塑料热催化析氢性能(280.31μmol·cm-2·h-1),约为催化剂在紫外区(16.64μmol·cm-2·h-1)的18.6倍。该研究结果为在三维金属基底上构建氧缺陷开辟了一条新的途径,提供了一种对塑料垃圾资源化利用的回收策略,证实可以通过激光调控氧缺陷来调节催化剂的能带结构,进而提高催化剂光热催化降解塑料的产氢速率。（2）激光协同电化学原位氢化制备金属性TiH2/Ti电极增强电催化产氢活性:通过电化学方法对激光制备的TiO2/Ti进行原位氢化,得到了金属性TiH2/Ti产氢电催化剂。当施加的电压大于-0.634 V时,伴随电催化析氢反应的发生,电化学原位氢化反应过程开始发生。X射线吸收精细结构谱（X-Ray Absorption Fine Structure,EXAFS）分析证实了TiH2中的Ti-H-Ti成键。理论计算证明饱和H通过调控Ti配位降低了TiH2的电阻和氢吸附吉布斯自由能变(ΔGH*),提高了TiH2的氢覆盖率(θH*)并加速了电荷转移,使得所制备的TiH2/Ti电极在大电压下具有非常优异的电催化产氢性能(在电流密度为1400 m A·cm-2时电压为-1.13 V vs.RHE)和稳定性(在电流密度为1350·m V cm-2稳定循环88 h)。进一步利用激光制备了具有催化剂和气体扩散通道的TiH2/Ti集成自支撑电极,构建了TiH2/Ti||Ir O2/Ti电解槽,证实自支撑电极有利于大电流密度、高稳定性全解水。最后,采用电化学原位加氢的方法对激光处理后的Si、Ta、V和W进行处理,相应的HER性能得到了显著改善,因此这项工作提供了一个简单通用的方法,证实了可以通过激光协同电化学原位氢化来调节氧缺陷和金属间配位,从而提高HER活性。
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