可见光下Ag改性TiO2去除甲醛活性与乙醛标定光催化材料去除甲醛性能可行性的研究

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甲醛作为室内空气污染物的主要成分,严重危害人类的身体健康。以TiO2为代表的光催化氧化技术可在常压室温下将甲醛转换为无毒的水和二氧化碳,是去除室内甲醛的最佳选择。但传统光催化去除甲醛需要紫外光协助,严重限制了其应用普及。开发具有可见光响应的高效光催化剂,对研究去除甲醛意义重大。鉴此,本论文通过对TiO2进行Ag改性来实现催化剂对可见光的响应,以提高可见光作用下TiO2催化剂的去除甲醛性能。首先,分别制备出溶胶型的Ag和Ag3PO4改性的Ag/TiO2和Ag3PO4-TiO2催化剂,考察两种催化剂在光、暗条件下的氧化去除甲醛活性;并通过XPS、EPR等表征探究可见光的引入对催化活性的促进作用;进一步考察了相对湿度、甲醛初始浓度、光强等反应因素对可见光催化氧化甲醛反应的影响,探讨了可见光降解甲醛性能的动力学行为;最后探索乙醛标定光催化材料去除甲醛性能的可行性。得到研究结果与结论如下:一、Ag和Ag3PO4引入TiO2中,提高了 TiO2去除甲醛性能:在无光照下,Ag/TiO2和Ag3PO4-TiO2催化剂处理2 h的甲醛去除率分别为21.5%和37.0%,远高于纯TiO2载体的去除率;可见光照进一步提高了催化剂对甲醛的降解效率,两者催化剂在光照作用2 h后的甲醛去除率分别可达38.9%和42.3%,高于纯TiO2的光催化性能。分析认为,Ag的引入增强了催化剂对可见光的吸收,光照有利于产生了更多的活性氧物种(羟基自由基、超氧自由基等),而且,Ag3PO4-TiO2光照产生的活性物种更多,因而表现出更高的催化性能。二、Ag3PO4-TiO2可见光催化去除甲醛的反应速率与光照强度、相对湿度、甲醛初始浓度等因素有关:(1)反应速率与光强呈正相关,当光强增加到一定程度反应速率常数k趋于不变,当光强进一步增强时,反应速率不再提高;(2)反应速率随相对湿度先增大后减小,当反应相对湿度为27.0%,反应速率达到最大值;(3)反应在初始浓度为1-3 ppm内,符合一级动力学模型,反应速率先增大后减小。此结果为光催化剂的使用提供了条件。三、常压室温下流动相反应装置中,催化剂同样表现出良好的去除乙醛性能。测得Ag/TiO2和Ag3PO4-TiO2对乙醛的去除率分别为63%和68.8%,同样引入可见光可使乙醛去除率分别提高至70.0%和84.6%;与静态测试去除甲醛结果(结合另外五种不同材料去除甲醛和乙醛的结果)对比,发现同一种材料对于甲醛与乙醛的去除能力基本成正相关,表明可用更为可靠、方便的去除乙醛性能标定光催化材料的去除甲醛性能。
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