【摘 要】
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锂硫电池作为潜在的下一代储能系统,因其低成本和来自硫的多电子转移反应而受到广泛关注。在本身拥有较高的能量密度以及功率密度的前提下,硫还是存在绝缘性、在充放电化学过程中形成的可溶性长链多硫化锂的穿梭效应以及在锂化过程中的巨大体积膨胀等诸多缺点,导致了其在实际应用中硫难以完全利用且循环性能不够理想。尽管多硫化锂的损失可以采用物理方法（例如提升活性物质的电导率、调节正极宿主的比表面积孔径以实现限域）进行
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锂硫电池作为潜在的下一代储能系统,因其低成本和来自硫的多电子转移反应而受到广泛关注。在本身拥有较高的能量密度以及功率密度的前提下,硫还是存在绝缘性、在充放电化学过程中形成的可溶性长链多硫化锂的穿梭效应以及在锂化过程中的巨大体积膨胀等诸多缺点,导致了其在实际应用中硫难以完全利用且循环性能不够理想。尽管多硫化锂的损失可以采用物理方法（例如提升活性物质的电导率、调节正极宿主的比表面积孔径以实现限域）进行限制,但是非极性的传统碳基材料由于穿梭效应难以承受高倍率、长时间的循环过程,锂硫电池自身的容量衰减问题也并未得到根本解决。为了系统研究并阐明过渡金属化合物基复合材料的多种作用,本文的主要工作如下:1.针对活性物质利用率低的问题,设计并成功制备了ZIF-8原位衍生的多面体碳包覆的Zn Se作为正极中硫载体应用于锂硫电池正极宿主材料中。通过TEM、XRD、XPS等一系列物理表征来观察材料合成的物理化学特征,通过恒电流充放电对其电化学性能进行全方位的表征,通过分析所得数据对其吸附催化转化多硫化锂的机理进行了更深一步的探讨。2.针对过渡金属硒化物在电化学过程中弱极性的问题,设计并成功制备了Fe Se@NC/S复合正极材料,在该实验中,碳衍生的骨架提供了出色的导电网络,并且可以物理捕获多硫化锂。Fe Se在放电过程中可以形成Fe-S键和Li-Se键,调控了过渡金属硒化物与多硫化锂之间的极性强弱。同时基于硒化物的双键效应也可以诱导放电过程决速步的固-固转化。通过GITT等反应动力学测试以及第一性原理计算模拟实际体系中的吸附催化效果,也进行了相关测试验证双键吸附带来的良好电化学性能,对其吸附催化转化多硫化锂的机理进行了更深一步的分析和探讨。3.针对醚类电解液中不可避免的穿梭效应以及液-固过程转化动力学慢等问题,通过对PP隔膜进行修饰,将平均价态不足四价的氧化钒混合物中的钒以原位Co取代的方式提升至四价,这引发了放电过程中硫代硫酸盐的产生,促进了硫化锂的快速成核,极大地提升了多硫化锂转化的反应动力学。并将其组装成半电池测试了其电化学性能,以及通过多种电化学手段对其吸附催化转化多硫化锂的机理进行了更深一步的分析和探讨。
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