【摘 要】
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玻璃、水泥和煤矿伴生瓦斯发电等行业的高浓度NOx烟气不仅污染程度高、达标难度大,而且多为小微企业,经济承受能力差。因此针对此类烟气的高浓度NOx低温低成本减排技术是当前烟气治理领域的研究难点和重点。碳基催化剂具备天然的低温氧化NO优势,高浓度的NOx氧化产物易被NH3等还原剂转化为N2,或被液体吸收为硝酸、硝酸盐等资源。本研究选用活性炭纤维（Activated carbon fiber,ACF）作
【基金项目】
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(1)北京市科委首都蓝天行动培育专项课题；
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玻璃、水泥和煤矿伴生瓦斯发电等行业的高浓度NOx烟气不仅污染程度高、达标难度大,而且多为小微企业,经济承受能力差。因此针对此类烟气的高浓度NOx低温低成本减排技术是当前烟气治理领域的研究难点和重点。碳基催化剂具备天然的低温氧化NO优势,高浓度的NOx氧化产物易被NH3等还原剂转化为N2,或被液体吸收为硝酸、硝酸盐等资源。本研究选用活性炭纤维（Activated carbon fiber,ACF）作为柔性碳基催化剂基体,探索ACF催化氧化NO的特殊反应途径,按照理论指导实践的研究思路,设计并优化了官能团改性和原位生长法负载MnO2改善催化剂活性的方法。研究发现,ACF低温催化氧化高浓度NO通过类均相NO氧化路径和化学催化反应路径双路径并行机制完成。类均相NO氧化路径中,微孔结构通过范德华力相互作用约束NO氧化过渡态,加速了气态反应物向过渡态的转移,因而ACF催化使室温下NO的氧化速率提高了约1000倍,即负焓稳定效应。同时,过渡态的动力学性质被制约,出现负熵屏障效应,这是升温导致ACF催化氧化NO活性降低的主要原因。化学催化反应路径中,吡啶（N-6）和季氮（N-Q）是主要催化活性位点,芳香环上N取代C所产生的多余π电子从原位置转移至吸附质,促进NO和O2的吸附,形成-NO2基团,最后以NO2气体的形式释放。该过程与类均相NO氧化路径协同作用,同时发生,对温度具有选择性。采用氮掺杂法制备了 ACF（NH3）催化剂,其微孔孔径宽化、[N-Q+N-6]%比例提高、-NO2基团先天积累充分、活性碳原子数量提高,表现出较好的催化氧化活性,25℃时NO氧化率为51.06%。通过过渡态理论计算定量分析了各温度下ACF（NH3）催化剂双氧化路径的选择性,这些数据验证了双氧化路径的协同作用和温度驱动规律,提炼出增强化学催化反应路径活性可有效弥补负熵屏障影响的催化剂设计思路。通过孔约束原位生长法制备了MnO2/ACF催化剂,该方法高效便捷,节约能耗和投资成本,所得催化剂机械强度高,具备柔韧性,工业应用前景优秀。MnO2/ACF因其表面较高的吸附活性氧Oα含量和Mn4+/Mn3+比值而明显改善了高温段NO氧化率;MnO2/ACF-O2-NTP 在 25℃下的 NO 氧化速率比 ACF 提升了 1.32×10-4 mol·L-1·s-1,初步可达90.5%的烟气净化效果。本研究将为绿色高效高浓度NO氧化催化剂的设计研发提供新的思路,为柔性脱硝催化剂的应用和推广提供技术支撑。
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