离子液体的降解性及其构效关系研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:storm_shen
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近年来,离子液体由于其优秀的物理化学性质,比如:较低的蒸汽压,得到越来越多的关注;并在工业上得以运用,特别是在化学反应过程和分离过程当中。研究表明,离子液体对水生生物有毒性的影响并难于生物降解,可能成为一种持久性污染物。本文以咪唑类离子液体为实验对象,采用芬顿试剂法、铁炭微电解法、电解法来降解离子液体;进行了单因素实验、正交试验以确定这三种方法影响因素的排列顺序和最佳的工艺条件。(1)芬顿试剂法考虑的影响因素有:双氧水的浓度、pH、双氧水与亚铁离子的摩尔质量比、反应时间。结果表明,影响该方法降解离子液体的因素的顺序由大到小大多为:H2O2/Fe2+、pH、反应时间。最佳工艺条件是:H2O2/Fe2+为10、pH为3、反应时间为1.5h。(2)铁炭微电解法考虑的影响因素有:铁粉添加量、铁炭比、pH、反应时间、离子液体的初始浓度。结果表明,影响该方法降解离子液体的因素的顺序由大到小为:铁炭比、pH、反应时间。最佳工艺条件是:铁炭比为0.5、pH为2.5、反应时间为1.5h。(3)电解法考虑的影响因素有:pH、电压、反应时间。结果表明,影响该方法降解离子液体的因素的顺序由大到小大都为:电压、PH、反应时间。最佳工艺条件是:电压为50V、pH为10、反应时间为1.5h。此外,还探讨了各降解反应的动力学方程以得出反应速率常数,并发现芬顿法降解反应多为零级和一级,铁炭微电解法有一级、二级、三级,电解法都为零级。ILs本身结构对降解效率也有影响,其阴离子对三种方法的影响一致,影响次序如下:PF6>BF4>DMP>Cl。阳离子对芬顿试剂法的影响是:碳链越长越难降解;而对铁炭微电解法和电解法的影响则是:阳离子碳链越长越易降解。以实验所得咪唑类离子液体的1gK为因变量,12种分子结构参数为自变量,进行了定量结构-性质相关研究,建立了能较好预测离子液体降解反应速率常数的QSPR模型。
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