【摘 要】
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近年来,抗生素的滥用和染料废水的排放所带来的水污染问题日益严重,开发简单、经济、高效的水净化吸附剂对于保障人类健康具有重要意义。金属有机骨架(MOFs)材料因其比表面积大、孔隙率高以及结构可调节等优点,在水环境处理方面比传统吸附剂更具优势。但由于MOFs在水中稳定性差,回收困难,使其应用受到限制。磁性金属有机骨架(MMOFs)将磁性纳米粒子(MNPs)与MOFs结合,不仅具有MOFs优异的吸附性能
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近年来,抗生素的滥用和染料废水的排放所带来的水污染问题日益严重,开发简单、经济、高效的水净化吸附剂对于保障人类健康具有重要意义。金属有机骨架(MOFs)材料因其比表面积大、孔隙率高以及结构可调节等优点,在水环境处理方面比传统吸附剂更具优势。但由于MOFs在水中稳定性差,回收困难,使其应用受到限制。磁性金属有机骨架(MMOFs)将磁性纳米粒子(MNPs)与MOFs结合,不仅具有MOFs优异的吸附性能,还可以通过外加磁场进行回收利用。本文将Fe3O4纳米粒子与水热稳定的MOFs相结合,制备MMOFs材料,研究其对水中抗生素和染料的吸附性能。主要研究内容如下:1.引入聚多巴胺(PDA)功能化的Fe3O4纳米粒子,采用简单的封装法合成了水稳定的Fe3O4@Ui O-67。通过SEM、FT-IR、XRD、TG以及BET等方法对材料进行表征分析,结果表明制备的材料具有高比表面积与丰富的孔隙率。用材料对三种氟喹诺酮类抗生素氧氟沙星、诺氟沙星和环丙沙星进行吸附实验,最大吸附量分别为312.5、310.6和297.9 mg·g-1,且在60 min时达到吸附平衡,吸附效率高且快。吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,表明吸附过程为单分子层吸附,化学吸附作用为主。在材料循环使用4次时,吸附率均在85%以上。结果表明制备的Fe3O4@Ui O-67可作为一种有前景的吸附剂用于水中氟喹诺酮类抗生素的高效去除;2.通过简单的混合法成功制备了双金属MOFs材料Fe3O4@MIL-53(Fe,Al),其具有较大的比表面积和丰富的孔道结构,可快速、高效地吸附水中的四环素。当四环素浓度<50 mg·L-1时,在5 min内即能达到吸附平衡。在最佳吸附条件下,对四环素的最大吸附量可达246.7 mg·g-1。Fe3O4@MIL-53(Fe,Al)对四环素的吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,表明吸附是单分子层的化学吸附。同时,Fe3O4@MIL-53(Fe,Al)表现出良好的稳定性,在4次循环后四环素去除率仍达到80%。综上所述,所制备的Fe3O4@MIL-53(Fe,Al)是一种可用于高效处理四环素的新型吸附材料;3.采用绿色方法在水中合成了船形片状钴基MOFs(Fe3O4@Co-MOFs)以及以甲醇为溶剂制备了多面体Fe3O4@ZIF-67,并分别对日落黄进行吸附实验。虽然二者具有不同的形貌、粒径与比表面积,但对日落黄的吸附能力相当。在最佳吸附条件下,Fe3O4@ZIF-67对日落黄的最大吸附容量达到1129.0 mg·g-1,Fe3O4@Co-MOFs为972.7 mg·g-1。二者的吸附动力学均符合准二级动力学模型,吸附等温线均符合Freundlich模型,表明吸附是多层吸附。吸附机制包括静电作用、π-π堆积作用以及配位作用等。因此,该方法是一种简单、绿色的合成磁性钴基MOFs的方法,可用于高效去除水溶液中的染料。
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