【摘 要】
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近年来,严重的环境污染伴随着持续的能源危机,引发了人们对于将太阳能转化为燃料的极大关注。二氧化碳（CO2）作为主要的温室气体,如果通过光催化技术利用太阳能将其转化为燃料,就可能缓解能源危机和气候恶化。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种很有前景的聚合物半导体,具有合适的禁带宽度和能带结构,较好的可见光响应,无毒无污染且易于制备,良好的热稳定性和化学稳定性。通过将g-C3N4与其他具有适当带隙的半导体
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近年来,严重的环境污染伴随着持续的能源危机,引发了人们对于将太阳能转化为燃料的极大关注。二氧化碳（CO2）作为主要的温室气体,如果通过光催化技术利用太阳能将其转化为燃料,就可能缓解能源危机和气候恶化。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种很有前景的聚合物半导体,具有合适的禁带宽度和能带结构,较好的可见光响应,无毒无污染且易于制备,良好的热稳定性和化学稳定性。通过将g-C3N4与其他具有适当带隙的半导体耦合来构建g-C3N4异质结是提高光催化剂性能的一个重要方法。本论文的主要内容包括:（1）设计并制备了负载ZnO-ZnSe纳米异质结构的g-C3N4多孔纳米片（C3N4/ZnO-ZnSe）。将g-C3N4前驱体加入含Zn2+的乙醇溶液中浸渍,滤出固体烘干后高温处理,在Zn2+氧化为ZnO的同时将层状g-C3N4前驱体剥离成负载ZnO纳米粒子的g-C3N4多孔纳米片（C3N4/ZnO）,高温硒化处理后得到C3N4/ZnO-ZnSe。表征结果证明,与纯g-C3N4和二元的C3N4/ZnO、C3N4/ZnSe相比,C3N4/ZnO-ZnSe的光吸收和电荷转移效率更高,具有更高的CO和CH4产率,且CH4的选择性达到61.09%。本研究设计了一种经济、简便的C3N4/Zn基复合光催化剂合成策略,为构建高效光催化材料提供了一种合理途径。（2）设计并制备了负载CuO-Cu7.2S4纳米异质结构的硫掺杂g-C3N4多孔纳米片(S-C3N4/CuO-Cu7.2S4)。将g-C3N4前驱体加入含Cu2+的乙醇溶液中浸渍,滤出固体烘干后高温处理得到负载CuO纳米粒子的g-C3N4多孔纳米片（C3N4/CuO）,高温硫化处理后得到S-C3N4/CuO-Cu7.2S4。这项工作可以同时实现硫掺杂g-C3N4多孔纳米片的剥离和三元异质结构的构建。表征结果表明,p型半导体CuO、Cu7.2S4与n型半导体硫掺杂g-C3N4构成的p-n异质结增强了光生载流子的分离并延长其寿命,使S-C3N4/CuO-Cu7.2S4具有更高的CO和CH4产率。（3）设计并制备了负载SnO2-SnS2纳米异质结构的硫掺杂g-C3N4多孔纳米片（S-C3N4/SnO2-SnS2）。通过水热法制备层状超分子前驱体并浸入含Sn4+的乙醇溶液中,固体烘干后高温处理得到负载SnO2纳米粒子的g-C3N4多孔纳米片（C3N4/SnO2）,高温硫化处理后得到S-C3N4/SnO2-SnS2。这种有前途的合成策略可以同时实现硫掺杂g-C3N4多孔纳米片的剥离和三元异质结构的构建。S-C3N4/SnO2-SnS2具有丰富的活性位点、增强的CO2吸附能力、改善的可见光吸收效率和高效的界面电荷转移,其CO和CH4产率显著提高,且CH4的选择性达到80.30%。
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