【摘 要】
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随着能源需求的不断增长和环境问题的日益恶化,利用可再生能源替代化石燃料已成为全球能源经济的紧迫而必然的趋势。核心技术之一是开发先进的能量转换系统。传统三维金属有机框架材料因为金属中心与绝缘的有机配体之间的阻碍,导致其导电性低下,使材料的氧化还原中心利用率低,反应动力学缓慢,限制其在电化学系统中的应用。二维共轭金属有机框架材料（2D c-MOF）,由于平面内的p-π共轭,使其具有较好的导电性,此外,
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随着能源需求的不断增长和环境问题的日益恶化,利用可再生能源替代化石燃料已成为全球能源经济的紧迫而必然的趋势。核心技术之一是开发先进的能量转换系统。传统三维金属有机框架材料因为金属中心与绝缘的有机配体之间的阻碍,导致其导电性低下,使材料的氧化还原中心利用率低,反应动力学缓慢,限制其在电化学系统中的应用。二维共轭金属有机框架材料（2D c-MOF）,由于平面内的p-π共轭,使其具有较好的导电性,此外,2D c-MOF还具有固有的孔隙率,丰富的活性位点,可调节的氧化还原状态,在催化,能量储存等方面具有应用价值。本文的研究内容如下:第一章为课题的探索背景,对二维共轭金属有机框架材料的发展以及优势、应用作介绍,对选题的意义与研究内容进行概述。第二章我们首次合成基于HATN为平面配体,S作为配位原子,Ni作为连接金属的二维共轭金属有机框架材料。HATN中邻二氮菲位点对一些金属离子起到吸附作用,通过吸附一些具有催化性能的离子,探究吸附后的电催化性能,发现吸附Pt2+后,材料的过电位由原来的510 m V提升到173 m V。在光催化析氢的探索中,邻二氮菲位点和氯铂酸作用与Pt配位,这促进了在光催化析氢中的电子转移,MOF中的Ni和Pt形成协同作用,材料析氢的性能得到很大的提升。我们也探究了材料储存钠离子的能力,通过剥离获得纳米片后,MOF暴露了更多的材料活性位点,作为Na离子电池负极材料,发现剥离后的纳米片在电流密度为5 A g-1下,电池容量可以达到在150 m Ah g-1.第三章我们报道了通过设计合成两种具有双氧化还原位点新型的铜基2D c-MOFs作为SIB的高容量阳极材料。在电化学表征和非原位FTIR、XPS的研究的下,HATN-XCu的高容量主要归因于在具有氧化还原活性的邻二氮菲中C=N和MOF中连接单元[Cu X4]上发生的多个电子反应。为了验证在全电池中的应用,高能量密度的HATN-OCu阳极和阴极NVPOF成功地组装钠-全电池,在5 A g-1高倍率电流密度下,全电池展示出较高的能量密度,可以达到117 m Ah g-1。这些研究为设计高容量π-d共轭的二维MOFs材料提供了思路,促进了储能应用的快速发展。
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