生物质碳源制备铁碳化物纳米催化剂及其在费托合成的应用

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ppp9904140
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
伴随着我国经济的快速发展和对石油需求的不断增加,为有效寻求可代替石油资源的途径,可再生能源的开发显得尤为紧迫。具有悠久历史的费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,简称FTS)因可以将来源于煤、生物质和天然气等非石油碳质能源的合成气(由H2和CO组成)催化转化为碳数分布广泛的液体燃料,所以一直吸引着人们的关注。铁基催化剂被优先应用于FTS工业应用,尤其是在煤基或生物质基低H2/CO比的合成气中,主要是由于其具有储量丰富、价格低廉、水汽反应活性高和促进烯烃选择性等优点。此外,铁碳化物已被证明是铁基费托催化剂的主要活性相,但是目前多数合成方法仍然存在着步骤复杂、成本昂贵等局限性。生物质作为唯一可再生有机碳源,成本低廉且方便获得的优点促使其被大规模应用和发展于功能化碳材料。基于此,本文首次提出了一种极其简单绿色的铁基FTS催化剂制备策略,通过将浸渍有Fe(NO3)3的柚子皮通过一步碳化以原位构建K-Fe3C@C纳米复合颗粒,并表现出优异的催化性能。结果表明,优化后的K-Fe3C@C催化剂具有良好的FTS活性(92.6%CO转化率),C5+烃选择性为61.3 wt%,低碳烯烃(C=2-4)选择性为26.0 wt%(其中低碳烯烃/烷烃比值为6.2)。结合表征结果进一步表明,在高温碳化过程中原位形成石墨碳包裹Fe3C纳米颗粒的核壳结构,与柚子皮天然富含的钾矿物质一同发挥协调作用,有效提升了催化剂的费托活性和增加C5+(长链碳氢化合物)产物选择性。此外,通过对十多种生物质材料进行了初步探究,确定了有机组分、无机矿物质和硫含量对催化性能的影响。直接利用废弃生物质,无需任何化学预处理或净化,为低成本、大规模制备高性能碳基催化剂提供了一种简单的设计方法和合成策略。另外,以还原铁粉为催化剂铁源,结合生物质衍生物柠檬酸为碳源,通过改性的溶胶凝胶法,简便绿色地制备出Fe3C@C纳米颗粒。通过优化制备过程中的碳化温度、铁前驱体和铁负载量的条件,由还原铁粉制备的Fe@C-1/2催化剂具有91.3%的高CO转化率,同时C5+选择性高达52.6%。结合表征结果,Fe/CA摩尔比的下降可以促进活性金属粒径的降低,但会抑制FTS产物向长碳链增长的趋势。而铁前驱体对催化剂的相结构和催化性能具有显著影响,其中硫酸亚铁引入的硫对于铁活性位点具有明显的毒化作用。本文利用低成本和环境友好的还原铁粉以制备出高性能FTS催化剂,有助于减少高成本、有毒有害的铁盐使用,为低成本铁基催化剂合成提供了一种简便易行的方法。
其他文献
近年来,常态化退市机制逐步建立,被实施退市风险警示(*ST)的公司有所增多,A股市场出清速度加快。随着新修订的退市规定实施,退市指标的增加使得*ST公司面临退市的压力大增,一些*ST公司不惜采取更加隐蔽手段,甚至进行财务造假来规避退市。注册会计师作为证券市场的“守护者”,为促进证券市场的有序发展发挥着重要作用。本文从注册会计师的角度出发,对退市新规背景下,*ST上市公司的审计风险与应对进行研究。此
学位
氢能是绿色无污染的新能源,对实现碳达峰、碳中和目标具有重要意义。构建清洁绿色、低成本的制氢体系,是氢能发展的关键。电解水被认为是一种应用前景广阔的制氢方法,而设计高效、廉价的析氢反应(HER)催化剂是电解水析氢产业化发展的重要因素。近年来,过渡金属化合物以其独特的电子结构和丰富的资源引起了人们的广泛关注,有望成为传统贵金属催化剂的替代品。在这些过渡金属化合物中,Mo Ni类化合物以其独特的结构和优
学位
近年来在建设现代化经济体系的进程中,以上海、深圳交易所为主体对广大上市公司实施非行政处罚性措施的一线监管,是维护多元平衡、开放共赢市场环境的重要一环。而在当前监管实务中却出现了国有企业在交易所密切监督下依旧因财务造假导致退市的反面案例。交易所非处罚性监管未能如期收效的原因是什么?当前对国有企业监督是否存在薄弱之处?应如何促进交易所在未来更好履行自律监管职能?此一系列问题都值得探究,也是本文的立论初
学位
人体肠道中每年通过饮食摄入超过100,000个微塑料颗粒,学者也不断研究微塑料在水环境、陆地生态系统和土壤生物中的污染和毒性。由于微塑料的粒径小、比表面积大,常作为小分子污染物在环境中迁移和富集的载体,故微塑料携带污染物的综合环境效应和生物毒性更为复杂。携带污染物的微塑料在进入生物体后会在胃肠道中积累,肠道微生物作为生物体生理过程的重要调节剂,微塑料携带污染物的联合污染会改变肠道微生物种群结构并扰
学位
最近几十年来,全球范围内非酒精性脂肪肝病(Nonalcoholic fatty liver disease,NAFLD)的患病率迅速上升,并能引起给社会带来繁重负担的疾病如肝硬化以及肝细胞癌等,而其发病机理复杂多样,目前尚没有获批的用于治疗NAFLD的特效药物,因此,探寻NAFLD的有效的疗法是目前研究的热点。研究表明,在NAFLD的发展过程中,为了抑制脂肪积累,线粒体脂肪酸氧化的增加起到了重要作
学位
近年来,并购重组逐渐成为我国企业做大做强的主要方式之一,企业通过并购可以快速达到规模效益,整合优质资产,完善业务版图,实现外延式发展。业绩承诺由于能够弥补并购交易中的信息不对称而造成的估值偏差从而达到保护并购方及中小股东权益的目的而受到我国企业并购中的广泛采用。然而,随着资产市场上的并购交易越来越活跃,交易的性质也越来越复杂,业绩承诺制度的使用似乎为并购方带来的更多是风险和负面作用,如标的企业的选
学位
2017年3月31日,财政部修订发布的《新金融工具准则》,引入了预期信用损失模型,该模型的使用给财务报表审计带来了新的挑战。2020年12月,国际清算银行巴塞尔银行监管委员会(以下简称“巴塞尔委员会”)发布了《银行外部审计——关于预期信用损失审计的巴塞尔补充说明》(以下简称“巴塞尔补充说明”),其中从职业怀疑与管理层偏好、重大错报风险评估、内部控制、专家工作、审计证据五个方面对于预期信用损失审计做
学位
经过多年来深化医药卫生体制改革的实践探索,医院逐步进入DRG支付改革时代,在DRG支付的背景下,防范风险成为现阶段公立医院最关注的方面,而内部控制是防范风险、提高运营效率的有效手段,本文通过对公立医院DRG付费改革下的收费退费流程建设进行探究,论述了医院新型付费方式下的内部控制管理。
期刊
纤维素是一种环境友好型生物基聚合物,其结构中含有大量的羟基,容易形成氢键网络。通过合理设计,有望利用纤维素成为优良的持久室温磷光(p RTP)材料。有机室温磷光材料具有毒性低、成本低廉、柔性可加工等特点,在生物医学应用、信息安全、防伪、柔性显示器、舒适的可穿戴设备、光化学催化等方面的应用具有重要意义。目前制备纤维素基有机室温磷光聚合物主要有两种思路:(1)以纤维素作为聚合物基体物理掺杂或化学接枝生
学位
目前,互联网技术正在日新月异的高速发展,网络信息爆发式几何式增长,互联网行业的市场规模无比庞大,互联网行业在国民经济和社会中的比重和地位显著提升。随着基础设施完善、网民规模增长以及“互联网+”的实施,互联网改变了传统产业基于线下的发展模式,促进传统产业变革和创新。广告与互联网相融合的互联网营销行业应运而生并飞速发展,该行业市场规模持续高速增长。互联网营销作为新兴行业,产品和服务技术含量高、附加值高
学位