【摘 要】
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伴随着我国经济的快速发展和对石油需求的不断增加,为有效寻求可代替石油资源的途径,可再生能源的开发显得尤为紧迫。具有悠久历史的费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,简称FTS)因可以将来源于煤、生物质和天然气等非石油碳质能源的合成气(由H2和CO组成)催化转化为碳数分布广泛的液体燃料,所以一直吸引着人们的关注。铁基催化剂被优先应用于FTS工业应用,尤其是在煤基或生物质基低H2
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伴随着我国经济的快速发展和对石油需求的不断增加,为有效寻求可代替石油资源的途径,可再生能源的开发显得尤为紧迫。具有悠久历史的费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,简称FTS)因可以将来源于煤、生物质和天然气等非石油碳质能源的合成气(由H2和CO组成)催化转化为碳数分布广泛的液体燃料,所以一直吸引着人们的关注。铁基催化剂被优先应用于FTS工业应用,尤其是在煤基或生物质基低H2/CO比的合成气中,主要是由于其具有储量丰富、价格低廉、水汽反应活性高和促进烯烃选择性等优点。此外,铁碳化物已被证明是铁基费托催化剂的主要活性相,但是目前多数合成方法仍然存在着步骤复杂、成本昂贵等局限性。生物质作为唯一可再生有机碳源,成本低廉且方便获得的优点促使其被大规模应用和发展于功能化碳材料。基于此,本文首次提出了一种极其简单绿色的铁基FTS催化剂制备策略,通过将浸渍有Fe(NO3)3的柚子皮通过一步碳化以原位构建K-Fe3C@C纳米复合颗粒,并表现出优异的催化性能。结果表明,优化后的K-Fe3C@C催化剂具有良好的FTS活性(92.6%CO转化率),C5+烃选择性为61.3 wt%,低碳烯烃(C=2-4)选择性为26.0 wt%(其中低碳烯烃/烷烃比值为6.2)。结合表征结果进一步表明,在高温碳化过程中原位形成石墨碳包裹Fe3C纳米颗粒的核壳结构,与柚子皮天然富含的钾矿物质一同发挥协调作用,有效提升了催化剂的费托活性和增加C5+(长链碳氢化合物)产物选择性。此外,通过对十多种生物质材料进行了初步探究,确定了有机组分、无机矿物质和硫含量对催化性能的影响。直接利用废弃生物质,无需任何化学预处理或净化,为低成本、大规模制备高性能碳基催化剂提供了一种简单的设计方法和合成策略。另外,以还原铁粉为催化剂铁源,结合生物质衍生物柠檬酸为碳源,通过改性的溶胶凝胶法,简便绿色地制备出Fe3C@C纳米颗粒。通过优化制备过程中的碳化温度、铁前驱体和铁负载量的条件,由还原铁粉制备的Fe@C-1/2催化剂具有91.3%的高CO转化率,同时C5+选择性高达52.6%。结合表征结果,Fe/CA摩尔比的下降可以促进活性金属粒径的降低,但会抑制FTS产物向长碳链增长的趋势。而铁前驱体对催化剂的相结构和催化性能具有显著影响,其中硫酸亚铁引入的硫对于铁活性位点具有明显的毒化作用。本文利用低成本和环境友好的还原铁粉以制备出高性能FTS催化剂,有助于减少高成本、有毒有害的铁盐使用,为低成本铁基催化剂合成提供了一种简便易行的方法。
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