氧化锰基复合材料及其储能器件的电化学性能研究

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氧化锰作为一种过渡金属氧化物,因具有较高的理论比电容而被广泛应用于电储能领域。但氧化锰在制备过程中极易发生团聚,其不能与电解质充分接触,只有电极表面可以参与反应,导致其实际比电容与理论值相差甚远(往往小了一个数量级)。此外,氧化锰的导电性也较差,进一步限制了其在储能领域的应用。目前,改进氧化锰储能性能主要有以下两种途径:一是与导电性良好的材料进行复合,利用两者的协同效应综合提升材料的性能;二是构筑特殊结构,结构优化不仅可以减缓氧化锰的团聚,而且可以提升材料整体的稳定性。本文以Mn3O4和MnO2两种氧化锰为主要研究对象,制备了Mn3O4/NC、MnO2/CC、Mn3O4/CC三种复合材料,在其组分、结构和性能分析的基础上,将其应用于超级电容器器件。研究结果不仅为提升氧化锰电化学性能提供有效合成路径,而且还为拓宽其复合材料在超级电容器器件的应用研究提供重要参考。通过简单的液相沉淀法制备了Mn3O4/NC复合材料,纳米级的Mn3O4颗粒和微米级的活性碳氮化物(NC)片层形成了0D/2D结构。比表面积较大、孔结构丰富的NC可以提高电极材料和电解液的接触面积,同时N原子掺杂可以提供额外的赝电容。当NC含量为15.8%的时候,Mn3O4/NC复合材料具有最大的比表面积77.42 m2 g-1和最高的比电容180 F g-1。组装的对称型纽扣超级电容器在1A g-1的电流密度下,比电容达到44.4 F g-1,具有良好的稳定性。通过一步水热法制备了MnO2/CC复合材料,直径为14-15 nm的MnO2纤维在碳布(CC)基底上形成特殊的“类棉花糖”结构,纤维与纤维之间相互交叉,形成三维网络,暴露更多的活性位点。在中性电解液中,MnO2/CC复合材料具有较高的比电容249.6 F g-1和较好的循环稳定性97.7%。以MnO2/CC作为正极,活性炭作为负极,1 M Na2SO4作为电解质组装的非对称纽扣超级电容器具有高达67.8 F g-1的比电容,其最大能量密度可达到18.46 Wh kg-1。通过两步水热法制备了Mn3O4/CC复合材料,Mn3O4颗粒均匀覆盖整个碳纤维,形成0D/1D结构。碳布作为良好的导电基质,有效减缓了Mn3O4的团聚,使电解质的浸润更加充分,同时保证了复合结构的稳定性。在中性电解质中,Mn3O4/CC复合材料具有极好的稳定性,在2000次循环过后比电容仍然保持99%。在碱性电解质中,复合材料的比电容最高达到555 mF cm-2,其循环稳定性较MnO2/CC复合材料也相对提高,2000次循环后可以保持初始比电容的63.6%。以Mn3O4/CC为正极材料,活性炭为负极材料,PVA/LiCl为凝胶电解质组装非对称柔性超级电容器,器件具有良好的柔韧性和机械稳定性。当电流密度为1 mA cm-2时,器件的比电容达到108 mF cm-2,此时的能量密度为25μWh cm-2,功率密度为0.64 mW cm-2
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