【摘 要】
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近年来抗生素在中国多个流域被频频检出,对自然环境和人类健康存在着巨大的潜在危害,由于传统水处理方式难以满足降解水体中土霉素(OTC)污染物的环保要求,所以研究新型的水处理技术十分必要。离心泵水力空化技术,作为设备操作简洁、绿色无污染、耗能低的高级氧化技术,受到了广泛的关注。本文通过使用自制离心泵水力空化装置,对溶液pH(pH=3、5、7、9、11)、土霉素初始浓度(1 mg/L、3 mg/L、5
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近年来抗生素在中国多个流域被频频检出,对自然环境和人类健康存在着巨大的潜在危害,由于传统水处理方式难以满足降解水体中土霉素(OTC)污染物的环保要求,所以研究新型的水处理技术十分必要。离心泵水力空化技术,作为设备操作简洁、绿色无污染、耗能低的高级氧化技术,受到了广泛的关注。本文通过使用自制离心泵水力空化装置,对溶液pH(pH=3、5、7、9、11)、土霉素初始浓度(1 mg/L、3 mg/L、5 mg/L、7 mg/L、9 mg/L)、反应时间(0~8 h)、溶液温度(25℃、30℃、35℃、40℃、45℃)以及离心泵出水压力(0.10 MPa、0.15 MPa、0.20 MPa、0.25 MPa、0.30 MPa)五个影响因素进行试验研究;通过采用总有机碳、紫外可见分光光度计、液相色谱-质谱联用等分析方法,对离心泵水力空化降解土霉素过程中矿化程度、降解机理及可能生成的中间产物进行试验分析;根据现有研究成果,选取过氧化氢(H2O2)、二氧化氯(Cl O2)、过硫酸钾(K2S2O8)、次氯酸钠(Na Cl O)四种氧化剂强化离心泵水力空化降解土霉素试验研究,探究氧化剂强化离心泵水力空化反应时间(0~8 h)、溶液pH(pH=3、5、7、9、11)及离心泵出水压力(0.10 MPa、0.15MPa、0.20 MPa、0.25 MPa、0.30 MPa)对土霉素降解率的试验研究,最后通过Box-Behnken Design(BBD)和响应面法(RSM)相结合,对典型的影响因子(氧化剂的投加量、运行时间、出水压力)建立模型,优化试验条件探究试验结果。以下为本文主要研究结论:(1)离心泵水力空化在溶液pH=3、离心泵出水压力0.25 MPa、土霉素初始浓度1mg/L、反应3 h,土霉素的降解率为27.85%,溶液最佳降解温度40℃。(2)降解土霉素过程中,·OH自由基发挥主要作用,溶液发生矿化,不同吸收峰之间降解率差值小,证明土霉素各部分几乎同时被破坏,降解过程同步,并且土霉素m/z=460.4的质谱峰消失,出现新的典型物质,大分子物质被降解为小分子物质。(3)离心泵水力空化分别联合Na Cl O、Cl O2、H2O2、K2S2O8四种氧化剂,反应3 h的降解率分别为71.03%、77.45%、80.13%、76.31%,四种氧化剂均存在强化降解效果作用,并且H2O2和K2S2O8均存在最佳加量。等摩尔条件下降解效果:离心泵水力空化+H2O2>离心泵水力空化+Cl O2>离心泵水力空化+K2S2O8>离心泵水力空化+Na Cl O,对比试验得出H2O2+离心泵水力空化是较为理想降解土霉素废水的方法。(4)离心泵水力空化及联合H2O2降解土霉素,0~3 h时符合一级动力学方程,0~8h时符合二级动力学方程。离心泵水力空化+H2O2,pH=3、离心泵出水压力0.25 MPa为最佳条件。通过响应面法,优化最佳试验条件为H2O2的加量0.3 L、离心泵出水压力0.26MPa及反应时间189.23 min,预测降解率与实际值相差不大,模型可靠。
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