有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池（PSC）因其具有可调的带隙、高载流子迁移率和出色的缺陷容忍度等优点而受到广泛关注。截止目前,PSC的光电转换效率已提升至25.7%,但不同器件结构和组件的PSC光伏性能差异较大,且性能重复性差。此外,没有封装的PSC运行稳定性也相对较差,与商业化的太阳能电池存在差距。针对上述问题,本文研究了不同器件结构的PSC的制备工艺,确定了效率更高的n-i-p异质结构进行研究。在此基础上,进一步优化钙钛矿材料的组成和结晶,抑制光吸收层中体缺陷和表面缺陷的形成,改善层间接触,减少界面缺陷态密度,最终提升PSC的光电性能和器件稳定性。主要工作总结如下:（1）采用电沉积法制备NiOx空穴传输层薄膜,致密TiO2（c-TiO2）电子传输层则通过浴沉积法制备,而Sn O2层是通过旋涂方法制备,用于与c-TiO2层比较。使用两步顺序沉积法在上述层上沉积甲铵铅碘（MAPbI3）钙钛矿薄膜,并采用不同类型的异质结构对其性能进行探究。研究了基于NiOx的p-i-n倒置器件以及基于c-TiO2和Sn O2的n-i-p太阳能电池的光电性能。使用NiOx衬底的倒置器件最佳效率仅为6.2%。相比之下,基于TiO2的器件光电转换效率提升至16.3%,而基于Sn O2的PSC效率达到14.3%。（2）为了提升MAPbI3材料的稳定性和光电性能,添加甲脒（FA）阳离子和溴（Br）形成混合离子钙钛矿。器件的光电转换效率从16.3%提升至18.36%,器件在环境空气中的稳定性显著增强。随后,在（FAMA）Pb（IBr）3薄膜中引入硫氰酸甲铵（MASCN）,以改善晶体生长。结果表明,MASCN的引入生成了类似MAPbI3的晶种晶体,该晶种作为成核中心,有助于FA基钙钛矿晶体的择优取向,晶粒尺寸显著增大。优化后的钙钛矿薄膜具有更强的光吸收和更长的载流子寿命。将其组装成器件后,该器件的光电转换效率从18.36%提升至20.43%,且具有较好的器件稳定性。在环境空气中储存1600小时后,该器件仍保持其初始效率的85%。（3）通过调节钙钛矿中FA的摩尔比,进一步调整薄膜的光学带隙,使薄膜的可见光吸收范围变宽,光电转换效率从18.36%提升至20.37%。在此基础上,引入N-丁基吡啶六氟磷酸盐（[Bu Py]PF6）抑制FA基钙钛矿薄膜中光不活性δ-FAPbI3相的形成,减少光生载流子的非辐射复合。测量结果表明,[Bu Py]PF6的引入提高了光活性α-FAPbI3相的纯度,并显著降低了器件的陷阱态密度。用[Bu Py]PF6改性后的PSCs光电转换效率从20.37%提升至21.34%,更重要的是[Bu Py]PF6的引入有效地减缓了钙钛矿材料的降解。未封装器件在环境空气中老化1000小时后仍保持其初始效率的90%。