【摘 要】
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随着科技的发展,人们对于能源的储存与使用要求越来越高。能源材料的发展越来越受国家的重视。在各种各样的能量储存方案中,锂离子电池由于其具有体积小、能量密度高、质量轻等原因,被广泛应用于各个领域。但是由于传统锂离子电池主要使用有机溶剂和溶质作为电解质,此类电解质耐高温性能较差,容易引发燃烧爆炸等安全问题。作为传统液态电解质的替换方案,固态电解质由于其较宽的电化学窗口,不易燃等优点可以避免这些隐患,成为
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随着科技的发展,人们对于能源的储存与使用要求越来越高。能源材料的发展越来越受国家的重视。在各种各样的能量储存方案中,锂离子电池由于其具有体积小、能量密度高、质量轻等原因,被广泛应用于各个领域。但是由于传统锂离子电池主要使用有机溶剂和溶质作为电解质,此类电解质耐高温性能较差,容易引发燃烧爆炸等安全问题。作为传统液态电解质的替换方案,固态电解质由于其较宽的电化学窗口,不易燃等优点可以避免这些隐患,成为国内外研究的焦点。最近,一种富锂反钙钛矿电解质（Li RAP）Li2OHCl被发现,已经有相关报道表明其具有相当不错的电化学性能。本文主要通过熔融盐法制备Li2OHCl,并通过微量掺杂碱土金属离子、卤素离子对其进行改性,同时进行材料结构表征和电化学性能的研究。本文主要工作包含以下部分:（1）使用熔融盐法合成反钙钛矿电解质Li2OHCl,并通过XRD、SEM、TG测试进一步验证了该样品的合成。将其进行封装,进行电化学性能测试,结果表明该电解质对锂金属拥有着相当不错的稳定性,同时自身电化学稳定性良好。合成的样品拥有很宽的电化学窗口（宽达10 V）,在140℃下,电导率可达1.10×10-5 S/cm,说明这种电解质能适应高电压环境,适合在较高温条件下工作。（2）基于前面的工作,分别掺入微量F-、Br-、I-对原先分子结构内的部分氯离子进行替换,使用熔融盐法进行合成,得到Li2OHCl0.99X0.01,其中X=F、Br、I,并对合成出来的样品进行性能与结构表征。首先通过XRD、SEM、TG验证了样品的合成。随后的电化学性能测试结果表明合成的样品电化学窗口宽达10 V,对锂金属稳定,样品在140℃下电导率可达1.09×10-4 S/cm,样品的活化能为0.62 eV,与未掺杂的样品相比（0.82 eV）下降了。通过以上实验证明了这种掺杂方法可以提高该电解质的电化学性能。（3）对该电解质分别掺入微量Mg2+,Ca2+,Sr2+,Ba2+对原先分子结构内的部分锂离子进行替换,使用熔融盐法进行合成,得到Y0.01Li1.98OHCl,其中Y=Mg,Ca,Sr,Ba。首先对样品进行XRD、SEM、TG测试验证样品的合成,进一步说明这种掺杂不会改变样品的结构。结果表明经过掺杂的样品本身稳定性以及对锂电极依然稳定,电化学窗口宽达10 V,在140℃下电导率可达8.79×10-5 S/cm,经计算,样品的活化能达到0.60eV,证明这种方法可以使样品的活化能下降。（4）结合先前的工作,进一步进行掺杂。在卤素离子F-、Br-、I-以及碱土金属离子Mg2+,Ca2+,Sr2+,Ba2+当中分别选中一种同时对该电解质结构内的部分氯离子和锂离子进行替换,样品使用熔融盐法进行合成,最终合成得到Y0.01Li1.98OHCl0.99X0.01,其中Y=Mg、Ca、Sr、Ba;X=F、Br、I。同样进行性能与结构表征。通过XRD、SEM、TG测试验证这种掺杂方法并不会改变样品的反钙钛矿结构。电化学性能测试结果表明合成的样品较为稳定,电化学窗口宽达10 V,对锂电极稳定,在140℃下可达4.92×10-5 S/cm,经计算样品的活化能最低为0.60 eV,与未经掺杂处理的样品相比,活化能有所下降,证明这个方法使样品电化学性能获得提升。
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