锰氧化物活化过一硫酸氢盐对双酚A的去除研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sgrwflh
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着现代工业的发展,水污染问题日益严重,寻找一种环境友好、价格低廉、制备方法简单的催化体系迫在眉睫。以活化过一硫酸氢盐(PMS)产生活性自由基的高级氧化法备受关注,该反应产生的硫酸根自由基(SO4·-)和羟基自由基(·OH)可以高效去除目标污染物。在活化PMS的方法中,由过渡金属活化PMS是最为节能和简便的方法,其中锰氧化物以其低毒性、资源丰富、价格低廉、具有多种混合价态和晶型的优势脱颖而出。本论文首先制备了四种锰氧化物纳米颗粒(MnO、Mn2O3、Mn3O4和MnO2),通过活化PMS考察了四种锰氧化物对双酚A(BPA)的催化降解能力。其中Mn2O3纳米颗粒表现出了最优的催化性能,在5 min内几乎可以降解100%BPA。通过对比催化剂反应前后Mn、O元素的价态和含量变化,得出了Mn、O元素价态变化对催化性能的影响规律。结果表明,MnⅣ与MnⅡ的含量越接近,催化剂催化效率越高。在BPA的降解过程中,活性物种·OH和~1O2扮演着重要的角色。其次,制备了暴露不同晶面、具有不同形貌(棒状、球状、片状和颗粒状)的Mn2O3。以BPA为目标污染物,通过活化PMS探讨了四种催化剂对BPA的降解能力,考察了BPA的初始浓度、体系p H、催化剂的用量、PMS的用量和水体中无机阴离子对催化性能的影响。与其他三种Mn2O3样品相比,暴露(211)和(222)晶面的颗粒状Mn2O3(Mn2O3-P)对BPA表现出了最优的催化效率,在10min内对BPA的降解效率就可以达到90%。通过DFT计算结果可知,(222)和(211)晶面上晶格氧的迁移能垒低于(400)晶面;同时,(222)和(211)晶面上PMS分子的吸附能比(400)晶面更负,由此(222)和(211)晶面具有更高的晶格氧迁移率和MnⅣ-MnⅢ/Ⅱ转换率,这有助于产生氧空位来吸附PMS和O2分子,从而有利于在催化过程中产生更多的活性物种(SO4·-,·OH和~1O2),从而提高样品的催化性能。最后,结合之前的实验结果,对BPA催化性能最差的MnO进行煅烧,得到两相催化剂(MnO/Mn3O4-1、MnO/Mn3O4-5和MnO/Mn3O4-10),同样以BPA为目标污染物,考察了MnO以及两相催化剂的催化能力。在90 min时焙烧5h的样品(MnO/Mn3O4-5)活化PMS去除BPA的效率为77%,降解效率是MnO前驱体的两倍,是Mn3O4的2.6倍。通过对比催化剂的氧化还原性和反应前后Mn、O价态及含量变化,发现具有混合价态的两相催化剂的氧化还原性会更加优异,更容易产生电子来活化PMS,即可产生更多活性物种,最终达到高效去除污染物的目的。
其他文献
国家保护的野生动物致害事件的后果具有伤害性、不可归责性。国家保护的野生动物致害事件发生后,如果受损害的公民、法人或其他组织的损失得不到有效的弥补,其人身权益与财产权益便得不到保障。现行相关立法规定,对国家保护的野生动物致害事件给公民、法人或其他组织带来农作物及其他损失的,国家给予补偿。由于国家保护的野生动物致害行政补偿的相关立法过于原则,内容上不统一,在立法层面存在补偿义务机关不统一、补偿范围不合
学位
经济发展为公司经营带来更多商机,合理利用商业机会成为公司运营的关键。为了更有效的保护公司权益,《中华人民共和国公司法》(以下简称《公司法》)第148条对公司机会规则作出了规定,但此规定较为笼统,很多问题未予明确,引发了一系列的适用难题。第一部分对林承恩与李江山损害公司利益纠纷案进行分析。一审与二审完全相反的判决结果说明法院在认定标准上采用了不同的考量因素,可以反映出我国公司机会规则在适用和认定上存
学位
2021年1月1日起实施的《民法典》以及有关司法解释当中,对于交通事故中夫妻债务的认定与清偿问题并没有作出明确的法律规定。但是,在实践当中因交通事故而产生的侵权之债却屡见不鲜,法官对该债务的认定也是多种多样,裁判分歧比较大。因此,本文通过案例分析法和实证研究法,对交通事故中夫妻债务的认定与清偿问题进行研究。首先通过一个案例导入,总结争议焦点,引入问题。其次,通过对交通事故中夫妻债务认定与清偿司法现
学位
随着互联网技术的发展,新闻传播的媒介日趋多元化,传统媒体不断面临生存挑战,传统媒体和新媒体进一步融合,新闻媒体传播进入融媒体时代,呈现出多元化、多样化发展态势,传者受众一体化成为了信息传播主流方式。融媒体时代是人人都有“麦克风”的时代,每个人都在制作信息,同时也在接收信息,信息的传播打破了时空地域的限制。信息传播方式的改变一方面使得舆情传播突破了地域性限制,易形成“病毒性传播”和“谣言式传播”;另
学位
SiO2制备简单、成本低廉,具有良好的分散性及透光能力,是优良的核-壳材料之一。包覆稀土发光纳米材料的SiO2核-壳纳米材料由于其窄谱宽、高发光效率、持久、稳定、无毒等优点,在显示、生物传感、医学诊疗、和光学编码等领域具有潜在应用前景。本文通过共沉淀法和溶胶凝胶法合成了SiO2微球为核、稀土氧化物(稀土钒酸盐)为夹层及SiO2为壳层的多层核壳结构双模发光稀土纳米防伪油墨材料。将具有下转换(DC)和
学位
预计到2055年,我国60岁以上老年人口将达到4.87亿,全面进入老龄化社会,养老问题将成为社会的主要问题之一。随着社会的发展,传统的家庭养老模式已经不再适用,当前我国的机构养老存在诸多问题,因此,居家养老模式逐渐成为老年人主要的养老方式。随着互联网、人工智能、大数据、区块链等技术的迅猛发展,智慧居家养老更具可行性。在技术的支持下,智慧居家养老将传统养老服务和现代互联网技术相结合,打破时间和空间的
学位
刑事诉讼实物证据鉴真规则旨在通过举证方对实物证据来源与保管链条的证明确认举证方所主张证据与庭审所出示证据之间的同一性,从而检验实物证据的载体真实性,防止不具有证据能力的实物证据进入庭审,甚至成为定案根据。我国已通过司法解释确立实物证据鉴真规则,但相关理论仍缺乏体系化的探讨,需要进一步分析鉴真在我国刑事立法与司法中存在的问题及成因并予以完善。通过对中美鉴真规则的比较分析能够发现,当前我国刑事诉讼实物
学位
困境儿童是我国特殊弱势群体的一个重要组成部分,随着时代的快速发展和社会的变迁,一些社会问题逐渐凸显,使得困境儿童群体的规模不断扩大,由此而衍生的困境儿童权益维护与保障问题也日益受到社会各界的广泛关注。在我国,儿童福利院是收留抚养困境儿童的主要场所,代表政府行使公共服务职能,满足困境儿童各项公共利益需求,其最终目标是使更多的困境儿童成为独立的社会人,顺利融入社会。然而,在现实中,福利院困境儿童在社会
学位
政策工具是政府实现冰雪运动政策目标的重要手段和方法,政策工具的运用和选择关系着冰雪运动政策目标的实现和政策问题的解决,它在冰雪运动政策执行中的重要性日益为人们所重视。为研究我国冰雪运动政策工具选择的现状、价值取向、影响因素以及如何选择的问题,本研究通过结合政策工具选择理论与冰雪运动政策实践,运用文献资料法、内容分析法、数理统计法、扎根理论研究法、政策分析法以及专家访谈法等研究方法对我国冰雪运动政策
学位
四环素(TC)的广泛应用使得四环素在环境中的残留量日益增多并对生态系统造成危害,这需要采取行动如何能高效环保地去除环境中的四环素。而高级氧化技术中的类芬顿氧化法以操作简单、氧化效率高等优点使其应用在去除污染物的领域中,类芬顿试剂过氧单硫酸盐(PMS)因其能产生具有更高氧化还原电位的自由基,使其污染物氧化降解的效果更好,所以跟传统芬顿试剂(H2O2)相比其优势更明显。本文以锡基材料为研究对象,将其进
学位