【摘 要】
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金纳米簇（Au nanoclusters,Au NCs）作为一类超小尺寸的无机纳米粒子（＜3nm）,由于其分裂的能级而表现出独特的性质,例如分子手性,光致发光和催化活性等。在这些性质中,最引人注目的是Au NCs的光学性能,尤其是近红外二区（Near-Infrared Ⅱ,NIR-Ⅱ,1000-1700nm）发光性能,受益于NIR-Ⅱ荧光成像具有较低的组织自吸收与自发荧光以及穿透深度深等特点,NI
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金纳米簇（Au nanoclusters,Au NCs）作为一类超小尺寸的无机纳米粒子（＜3nm）,由于其分裂的能级而表现出独特的性质,例如分子手性,光致发光和催化活性等。在这些性质中,最引人注目的是Au NCs的光学性能,尤其是近红外二区（Near-Infrared Ⅱ,NIR-Ⅱ,1000-1700nm）发光性能,受益于NIR-Ⅱ荧光成像具有较低的组织自吸收与自发荧光以及穿透深度深等特点,NIR-Ⅱ发光Au NCs在生物成像分析方面表现出良好的应用前景。但是Au NCs在应用上还存在一定的不足,主要在于目前可应用的NIR-Ⅱ发光Au NCs的荧光量子产率仍然不高以及Au NCs自身稳定性欠佳,主要表现在Au NCs容易受到周围环境干扰导致发光不稳定等,这些不足使得金纳米簇在生物成像分析中的应用十分受限。基于以上背景,我们开发了一种利用多巴胺来改善Au NCs溶液NIR-Ⅱ发光的策略,并在此基础上,采用仿生材料聚多巴胺（Polydopamine,PDA）对Au NCs进行包载,提高了其荧光量子产率及稳定性;另外利用所制备的聚多巴胺包载的Au NCs,构建了一个新型的NIR-Ⅱ p H响应荧光探针,成功用于胃酸成像及胃部疾病的检测,主要包括以下两个方面:（1）开发了一种简便的改善Au NCs NIR-Ⅱ发光的策略,并用所开发的策略对Au NCs进行修饰改性,增强其发光的同时提高其自身稳定性。首先以谷胱甘肽为配体合成了NIR-Ⅱ发光的Au NCs,在Au NCs中加入多巴胺后,多巴胺可有效增强Au NCs的NIR-Ⅱ发光,并对其发光增强机理进行了探索;之后在此基础上,利用多巴胺自氧化聚合对Au NCs进行包载,合成得到聚多巴胺包载的金纳米簇（Au NCs@PDA）。所制备的纳米材料Au NCs@PDA不仅具有较强的NIR-Ⅱ发光,同时具有较好的稳定性及生物相容性,存在较好的NIR-Ⅱ生物成像潜力。（2）基于所制备的Au NCs@PDA良好的应用性能,我们进一步构建了一种新型的NIR-Ⅱ p H响应探针用于小鼠体内胃酸的成像分析。探针构建的原理是基于亚甲基蓝（Methylene blue,MB）对Au NCs的NIR-Ⅱ荧光具有猝灭作用以及PDA对MB具有吸附作用。在中性条件下,PDA由于表面酚羟基去质子化而表现出较强的负电性,使其对阳离子染料MB具有较强吸附作用,可以将MB负载于Au NCs@PDA上,所吸附的MB会造成Au NCs的发光猝灭;而在酸性条件下,PDA表面酚羟基质子化作用使得其表面负电性降低,从而使得PDA对MB的吸附作用降低,造成MB从Au NCs@PDA脱附,使得Au NCs的NIR-Ⅱ荧光信号恢复,可利用Au NCs的NIR-Ⅱ发光信号变化成功的响应p H变化。所构建的探针具有快速灵敏的响应能力及良好的生物相容性,可用于小鼠胃酸分泌的成像及药物导致的胃部损伤疾病检测,展现出良好的生物应用前景。
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