【摘 要】
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稀土掺杂的发光荧光粉在灯用LED方面具有广泛的应用。目前单一基质材料中掺杂一种或者多种稀土离子的发光材料研究的较多,已经有很多应用于白光LED的高效可调荧光粉报道出来,然而在众多基质材料中进行变价稀土离子共混掺杂的体系却研究的较少,这类体系对开发新型高效可调的荧光粉仍具有重大意义。此外,在制备白光LED过程中,红光成分的缺少和红色荧光粉发光效率低仍然面临着挑战,需开辟新的思路和方法。本论文合成了多
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稀土掺杂的发光荧光粉在灯用LED方面具有广泛的应用。目前单一基质材料中掺杂一种或者多种稀土离子的发光材料研究的较多,已经有很多应用于白光LED的高效可调荧光粉报道出来,然而在众多基质材料中进行变价稀土离子共混掺杂的体系却研究的较少,这类体系对开发新型高效可调的荧光粉仍具有重大意义。此外,在制备白光LED过程中,红光成分的缺少和红色荧光粉发光效率低仍然面临着挑战,需开辟新的思路和方法。本论文合成了多种变价稀土离子共掺杂单一基质的荧光粉材料,探索了这些材料的光谱特性、颜色可调以及在白光LED方面的应用。我们通过高温固相法,在空气气氛下合成Eu3+/Eu2+,Ce4+/Ce3+,Sm3+/Sm2+共掺的荧光粉材料,通过荧光光谱研究了它们的发光特性,用价键理论分析了稀土离子的格位占据情况和在空气气氛下能够发生“自还原”的现象。此外,我们利用不同的激发波长及改变稀土离子的掺杂浓度或比例对发光颜色进行了一定程度的调谐。同时,基于Eu2+的发光特性易受基质环境的影响,我们在还原气氛下合成了Eu3+/Eu2+共掺杂且具有宽带发射的黄色荧光粉材料,实现Eu2+的高性能发光。在制备白光LED方面,弥补红光缺少以及发光效率低的问题,一定程度上提高白光质量。具体工作内容如下:1.通过高温固相合成法分别在空气和还原气氛中合成了Eu3+/Eu2+,Ce4+/Ce3+,Eu/Ce离子共掺杂的Ba2Ca B2Si4O14（BCBSO）荧光粉材料。通过荧光光谱分析,充分验证了BCBSO中Eu3+和Ce4+的“自还原”现象。用价键理论分析了Eu和Ce离子的格位占据情况和“自还原”现象。通过调整激发波长可以实现BCBSO:Eu3+/Eu2+、BCBSO:Ce4+/Ce3+以及BCBSO:Eu,Ce荧光粉发光颜色在一定范围内的调控,从CIE色度坐标上可以看到相应的颜色变化。此外,在365 nm激发下,随着共掺杂BCBSO:Eu,Ce体系中Ce3+浓度的增加,其发射峰从481 nm移至595 nm,实现了光谱的移动。2.通过高温固相法分别合成了LiSrB9O15:Eu,LiSrB9O15:Sm荧光粉。通过荧光光谱分析得出,空气气氛下制备的LiSrB9O15:Eu和LiSrB9O15:Sm中确实存在Eu3+到Eu2+,Sm3+到Sm2+的“自还原”现象。我们用价键理论的计算方法,分析了Eu和Sm离子掺入LiSrB9O15基质的格位占据情况,并解释了为什么能够发生“自还原”现象。此外,我们通过改变LiSrB9O15:Eu和LiSrB9O15:Sm样品的激发波长,实现了发光颜色可调控。特殊的是,Eu2+在367 nm左右范围还存在独特的近紫外发光,这个波段的近紫外光刚好可用来诱杀害虫,所以LiSrB9O15:Eu荧光粉在制备紫外LED照射灯方面也具有潜在价值。3.基于缺乏高效的红色荧光粉,我们通过高温固相法合成了一种异常宽带黄色Ba2Ca B2Si4O14:Eu2+荧光粉材料。研究了它的发光特性,在365 nm激发下,展现出400-800 nm以595 nm为中心的宽发射带,这使其包含了较多的红光成分。通过物理混合黄色荧光粉Ba2Ca B2Si4O14:Eu2+与合成的蓝色荧光粉Ba Mg Al10O17:Eu2+,在365 nm紫外芯片结合下封装成一个白光LED件。所得白光的相关色温（CCT）值为5522 K,色度坐标为（0.3293,0.3036）。结果表明,Ba2Ca B2Si4O14:Eu2+在近紫外激发白光LED的制备中具有很大的潜力。
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