二维材料是指厚度仅有单层或数层原子的晶体或非晶材料,其电子只在一个非纳米尺度(1-100nm)的二维空间内做自由运动。自从2004年二维石墨烯(Graphene)被安德烈·杰姆(Andre Geim)和克斯特亚·诺沃消洛夫(Konstantin Novoselov)等英国科学家首次使用机械剥离方法被成功分离以来,以石墨烯为代表的二维材料因其优异的电学、光学、力学、磁学、热学等性能成为研究者们关注的热点。相比于体相材料,纳米石墨烯,磷烯,锑烯等二维材料由于具备更大的比表面积,更多的活性位点,开放的锂/钠离子的扩散通道,弥补了传统电极材料倍率性能低、充放电时的体积膨胀等缺陷,因而在二次电池储能电极材料中极具应用前景。本论文采用基于密度泛函理论(DFT,Density functional theory)的第一性原理计算方法结合从头算分子动力学(AIMD,Ab Initio Molecular Dynamics)模拟手段,对二维单原子层的石墨烯、锑烯以及石墨烯/锑烯异质结的晶体结构、电子性质、力学等性能进行系统地理论模拟研究,并在此基础上对比研究了锂/钠在该类单层和异质结二维材料上的吸咐和扩散性能,分析了该类材料作为二次电池负极储能材料的导电性,充放电倍率性能和循环稳定性等电化学宏观性能的微观机理,为高性能锂/钠离子电池电极储能材料的优化和设计提供理论参考。本论文主要的研究内容如下:1.基于DFT第一性原理计算方法,对二维石墨烯、锑烯及锑烯/石墨烯异质结进行结构优化,获得其晶格常数,对并其电子结构进行分析,将计算结果与理论和实验值进行对比分析,保证计算方法的准确与可靠性。在此基础上,计算此类材料力学性能,结果表明,相比二维单层材料,异质结体系将具有更高的刚度和更好的抵抗剪切能力;同时,采用AIMD模拟手段计算了石墨烯/锑烯异质结在300,500,1000K下的分子动力学特性,结果表明,在1000K温度下,AIMD模拟10ps后,石墨烯/锑烯异质结无明显结构变形和化学键断裂,说明其具有良好的热力学稳定性。2.采用第一性原理计算方法,研究了锂/钠在单层石墨烯、锑烯和石墨烯/锑烯异质结中的吸附、电子及扩散性质。研究结果表明,Li/Na在单层石墨烯、锑烯以及石墨烯/锑烯异质结上都能稳定吸附,但Li/Na在石墨烯/锑烯异质结上的吸咐更稳定,且更倾向于层间吸附。其次,Li/Na在嵌入石墨烯、锑烯及异质结后,体系都表现出了良好的导电性。CI-NEB计算结果还显示,Li/Na在单层锑烯上有着比单层石墨烯更低的扩散能垒,即更快的扩散速率;而在G/Sb异质结体系中,Li/Na在异质结的石墨烯和锑烯表面的扩散路径和扩散能垒与其在单层石墨烯和锑烯上相差无几;而相比于锂离子,钠离子在相同体系的扩散能垒明显较低,说明钠离子在二维单层和异质结中比锂离子扩散得更快。此外,通过系统对比分析Li/Na在该类二维材料中的储能行为,我们发现,当G/Sb异质结用作二次电池负极材料时,锂电将具有更好的吸附稳定性,而钠电则具有更好的倍率性能。