新型光Fenton催化剂研制及处理有毒/难降解有机废水研究

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环境污染已成为影响人类生存和可持续发展的全球性问题,工业生产中排放出的废水含有大量有毒难降解有机污染物如苯酚、甲醛、染料等,现有的环保技术又难以彻底处理这些污染物,基于各种活性氧自由基的高级氧化技术是当今环保领域的研究热点。其中光Fenton反应技术具有较为广阔的应用前景,该技术以铁为催化剂,在光和H<,2>O<,2>作用下,高效降解水中有机污染物,但实际应用要求固定铁催化剂,以便固液分离和多次循环使用,针对这一目的,论文开展了铈掺杂铁催化剂的负载化研究,通过超声浸渍和等离子体焙烧技术强化催化剂制各过程,针对工程实践选取印染废水、发酵行业废水、高盐度废水中的阳离子红废水、酵母废水、含盐废水进行催化剂的检验。 浸渍法制备Fe/Al<,2>O<,3>催化剂的优化条件为Fe(NO<,3>)<,3>浸渍液浓度0.05 mol/L,铁负载量以Fe<,2>O<,3>计为4%,焙烧温度550℃,焙烧时间4 h,通过掺杂金属来提高催化剂活性,几种金属掺杂对催化剂活性提高的大小顺序为Ce>Ni>V>Mn>Cu>Cr>Zn>Co,Ce的最佳掺杂量2%。铈掺杂使活性组分Fe<,2>O<,3>分散均匀,有效防止Fe<,2>O<,3>颗粒的长大,增加催化剂对光的吸收,增强催化剂的储氧能力,提高了催化剂的催化活性,媒介黄脱色速率由0.032 min<-1>增加为0.081 min<-1>,铁的溶出率从0.60%降低为0.40%,在pH3.0-6.0条件下,60 min内可将100 mg/L媒介黄完全脱色,在pH6.0连续使用10次,其催化能力保持稳定。 为证实铈铁之间存在的Fe<2+>Ce<4+>→Ce<3+>+Fe<3+>反应促进了铁的电子转移,提高催化剂催化活性而进行了一系列催化剂表征。红外光谱和紫外可见漫反射光谱验证了光Fenton过程中铁由Fe(Ⅲ)转化为Fe(Ⅱ),XPS表明Fe<,2p>结合能从710.9降低为710.1,催化剂表面的Ce(Ⅲ)由反应前的28.34%提高反应后50.67%。该反应是论文的重要创新之处。 为提高催化剂的催化性能,采用超声浸渍和等离子体焙烧非常规手段对催化剂进行处理。超声浸渍有助于改善催化剂活性组分的粒度、分布以及催化剂的微孔结构,形成表面缺陷,有利于提高催化剂活性,但对催化剂的稳定性改善不明显。等离子体焙烧极大地减小催化剂的活性组分粒度,提高分散性,增强活性组分与载体的粘合力,提高催化剂的催化活性,媒介黄60 min时TOC去除率从81.13%提高到89.53%,铁的溶出率从0.40%减小为0.34%。这也是本文的创新之处。 为检验催化剂的实用性,选择实践中遇到的代表性有毒难降解废水进行非均相UV/Fenton降解处理。阳离子红降解的较好条件为pH6.0,H<,2>O<,2>浓度340 mg/L,Ce-Fe/Al<,2>O<,3>催化剂2g/L,TOC去除率为92.40%;TOC去除过程符合一级反应动方学,其活化能为17.2 kJ/mol;结合量子化学计算,紫外可见光谱、红外光谱、离子色谱、GC-MS手段,阳离子红的降解路径为助色基团脱落,-N=N-断裂产生苯环类化合物,中间产物主要有苯酚、邻苯二酚、硝基苯、N-乙基苯胺、顺丁烯二酸、乙酸、甲酸等,无色中间产物进一步降解,最终产物为Cl<->、NO<,3><->、5O<,4><2->、CO<,2>和H<,2>O。以Ce-Fe/Al<,2>O<,3>为催化剂photo-Fenton中性条件下成功降解了酵母废水,为发酵行业废水的处理提供了一个较好的方法;酵母废水较好的处理参数为pH6.0,催化剂用量5 g/L,H<,2>O<,2>浓度1000 mg/L,温度30℃,72 w紫外灯管,酵母废水TOC去除率为96.89%。针对含盐废水,在均相光Fenton体系,无机阴离子对有机物降解抑制能力大小为Cl>SO<,4><2->>NO<,3><->>ClO<,4><->;非均相光Fenton体系,阴离子的影响能力遵循下面的顺序:NO<,3><->>SO<,4><2->>ClO<,4><->>Cl<->。以超声浸渍、等离子体焙烧技术制备的Ce-Fe/Al<,2>O<,3>催化剂具有良好的应用前景。
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