【摘 要】
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硫化氢是工业生产排放的主要污染气体之一,其对人体、环境和工业设备都存在巨大威胁,传统的H2S处理方法存在多种弊端,包括反应温度高、转化率低、未能回收H2S中的H和S资源等。近年来新兴的光电催化方法解决了以上问题,但是仍需外加能源,未能实现H2S的完全自驱动分解,并且其分解产物H2存在爆炸危险,难于储存和运输。为了解决以上问题,本研究建立了一个完全自驱动光电催化分解H2S,回收单质S和H2O2,并同
【基金项目】
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国家自然基金（No.21507085）；
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硫化氢是工业生产排放的主要污染气体之一,其对人体、环境和工业设备都存在巨大威胁,传统的H2S处理方法存在多种弊端,包括反应温度高、转化率低、未能回收H2S中的H和S资源等。近年来新兴的光电催化方法解决了以上问题,但是仍需外加能源,未能实现H2S的完全自驱动分解,并且其分解产物H2存在爆炸危险,难于储存和运输。为了解决以上问题,本研究建立了一个完全自驱动光电催化分解H2S,回收单质S和H2O2,并同时产电的体系。本研究的主要内容如下:本研究以WO3和Si PVC的结合体作为光阳极,利用两者对可见光的透射段和吸收段基本吻合,促进WO3/Si PVC光阳极吸收太阳光,提高光电流。阳极室内,通过建立一个I-/I3-的循环电对,将H2S中的S2-完全转化为单质硫,不产生多硫化物,硫的产率约为6.816 mg h-1。生成的H+则透过质子膜进入阴极,生成H2O2。通过引入EDTA-Fe2+/EDTA-Fe3+电对解决I-/I3-的电对的离子渗透问题,实现长期操作对的可行性,产硫效率为6.418 mg h-1。体系实现了自驱动,并可以产电,最大功率密度约为0.19 m W/cm~2。本研究的阴极为自制的气体扩散电极,通过一系列表征,确定了其产H2O2的机理。其表面接触角为114.6°,朗格缪尔比表面积为14.3708 m2/g,说明气体扩散电极高效产双氧水的能力是基于扩散层发达的疏水性孔隙。此外,通过LSV测试与K-L曲线测定了气体扩散电极的氧化还原电子数,为2.54,说明阴极发生的是氧气的双原子还原,气体扩散电极具有良好的产H2O2选择性。阴极产H2O2效率为0.80mmol/L/h,分别是修饰的石墨毡、碳毡的6.35、13.86倍;反应2小时后的法拉第效率为40.7%,分别是修饰的石墨毡和碳毡的6.20和22.12倍。针对气体扩散电极产H2O2效率的影响因素,实验制备了四种不同PTFE与石墨质量比的气体扩散电极,对比其产双氧水的性能。结果表明性能排序为1:3＞1:2＞1:1＞1:4,当PTFE与石墨的质量比为1:3时效果最好,120min双氧水产量为1.60mmol/L,是PTFE与石墨的质量比为1:4时（0.33mmol/L）的4.8倍。此外,光阳极中太阳能硅电池板的节数也会对双氧水产率有影响,实验结果表明PVC节数为4时,产双氧水性能最好。
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