【摘 要】
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纳米酶是一种具有天然酶性质的纳米材料,与其他人工酶相比,由于纳米材料的尺寸效应和独特的理化性质,从而使其催化活性有了进一步的提升。在众多种类的纳米材料中,过渡金属硫化物纳米材料表现出了优异的类过氧化物酶活性,特别是过渡金属硫化物的典型代表FeS2被发现具有本征的类酶活性。为进一步提高该类纳米酶的催化活性以及拓展纳米酶的制备方法,本论文采用等离子体直流电弧法结合热处理技术和水热法衍生出纳米铁基硫化物
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纳米酶是一种具有天然酶性质的纳米材料,与其他人工酶相比,由于纳米材料的尺寸效应和独特的理化性质,从而使其催化活性有了进一步的提升。在众多种类的纳米材料中,过渡金属硫化物纳米材料表现出了优异的类过氧化物酶活性,特别是过渡金属硫化物的典型代表FeS2被发现具有本征的类酶活性。为进一步提高该类纳米酶的催化活性以及拓展纳米酶的制备方法,本论文采用等离子体直流电弧法结合热处理技术和水热法衍生出纳米铁基硫化物过氧化物模拟酶,并合成了具有层状结构的FeS2@C/MoS2,建立了具有高灵敏度和选择性的比色传感平台,可用于过氧化氢和谷胱甘肽的检测。具体研究如下:本论文采用等离子体直流电弧法、热处理技术和水热法相互结合成功制备了Fe@C、Fe/FeS2@C核壳纳米颗粒和FeS2@C/MoS2纳米复合材料。并借助X射线衍射、扫描电镜、透射电镜和X射线光电子能谱对样品的物相组成、微观粒子的形貌尺寸以及样品的元素组成和价态进行了表征。并采用紫外可见分光光度计和荧光光度计对样品的催化活性和催化机理进行了测试。采用等离子体直流电弧法和热处理技术相结合,以金属铁为原料,甲烷为碳源制备出Fe@C核壳纳米颗粒,将不同质量比Fe@C核壳纳米颗粒和硫粉均匀混合采用热处理技术制备出了Fe/FeS2@C核壳纳米颗粒。实验结果表明:Fe/FeS2@C（1:2）核壳纳米颗粒具有较好的过氧化物模拟酶的活性。对于H2O2的米氏常数（Km）低至0.037m M。对H2O2的检出限低至0.42μM,检测时间2 min。对谷胱甘肽（GSH）的检出限低至0.23μM。优异催化活性源于核心Fe/FeS2和石墨C层之间的协同效应和Fe/FeS2@C的缺陷核壳结构暴露的活性位点,两者可以增加电子传输速率,从而促进Fe3+/Fe2+之间的循环效率。以金属铁为原料,甲烷为碳源,采用等离子体直流电弧法和水热法相结合,制备出了FeS2@C/MoS2纳米复合材料,通过改变Fe@C的加入量控制FeS2@C的含量。结果表明FeS2@C/MoS2-150纳米复合材料催化活性最强,对H2O2的Km值低至0.08 m M,对H2O2的检出限低至0.44μM,检测时间3 min。对GSH的检测限低至0.19μM。优异催化活性主要源于:FeS2@C和MoS2存在着协同作用;FeS2@C/MoS2纳米复合材料层状结构。不仅可以提供丰富的活性位点、物质穿梭通道和电子传输速率,同时促进Fe3+/Fe2+和Mo6+/Mo4+之间的循环效应。研究表明,本文合成的Fe/FeS2@C核壳纳米颗粒和FeS2@C/MoS2纳米复合材料均具有较高的类过氧化物酶活性,具有原料来源广泛、制备成本较低和易保存等优点。是一种非常具有发展潜力的比色传感平台。
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