异相光芬顿催化剂NCDs/Fe2O3/g-C3N4制备及降解煤化工废水典型污染物研究

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煤转化工艺过程中产生大量高浓度有机废水,其控制与处理一直是煤化工领域的难题。我国煤炭资源与水资源逆向分布,大规模发展煤化工必将受到水资源“质”(水质)和“量”(水量)两方面限制。均相Fenton试剂(Fe2+/H2O2)生成羟基自由基(?OH),可无选择地破坏有机污染物,对去除煤化工废水中芳烃类、酚类、芳胺类具有明显优势。但存在强酸性处理环境、污泥产量高以及催化剂难分离等关键问题。异相Fenton催化剂将铁离子固相化,形成铁、铁离子掺杂型、铁氧化物等,在高初始pH值下促进H2O2分解,并抑制铁泥产生,但固相化过程中原子的相互作用使得Fe(III)/Fe(II)循环速率更慢,导致催化剂活性降低。因此,本文提出利用碳点、Fe2O3和g-C3N4构建具有全可见光范围响应的异相光Fenton催化剂,利用更宽的光谱激发更多的光电子以加速Fe(III)/Fe(II)循环。本文以尿素和柠檬酸为原料水热制备氮掺杂碳点(NCDs),通过水热反应和煅烧将其与Fe2O3、g-C3N4复合,制备异相光Fenton催化剂NCDs/Fe2O3/g-C3N4并表征相关性能。结果表明NCDs和Fe2O3的复合未影响g-C3N4结构,复合后形成紧密的界面有利于拓宽材料的光谱吸收范围。研究Fe2O3、NCDs、g-C3N4负载量对催化剂活性的影响规律,由于NCDs可增强光吸收能力和抑制空穴-电子复合,延长光电子寿命,增加电子被活性位点的捕获机会,从而提高催化降解效率,在进一步提高NCDs用量时,由于NCDs的“屏蔽效应”,光降解速率受到抑制;作为铁源的Fe2O3,增强了对光照对吸收能力并促进H2O2分解产生活性自由基,但过量的Fe2O3作为光催化过程中光生电子空穴对的复合中心,并依次覆盖g-C3N4表面的活性中心,降低了反应效率;Fe2O3和NCDs质量一定时,FeCl3?6H2O:NCDs:g-C3N4质量比为3:1:1所制备复合材料,由于g-C3N4可与Fe2O3能带匹配,体系降解速率最高。选取煤化工废水典型污染物苯酚和吲哚作为降解目标,配制模拟废水,分别研究不同复合材料、降解体系、初始pH、H2O2投加量、催化剂投加量和污染物初始浓度对降解效果的影响规律。NCDs/Fe2O3/g-C3N4复合材料的催化活性明显高于Fe2O3/g-C3N4和Fe2O3,载体g-C3N4与NCDs和Fe2O3三者之间有良好的协同作用;NCDs/Fe2O3/g-C3N4复合材料可拓宽Fenton反应pH范围;随着H2O2或催化剂投加量的增多,降解效率呈现先升高后降低的趋势,随着污染物初始浓度的升高降解效率逐渐降低。为阐明降解机理表征了光电流响应曲线和活性物种,发现NCDs/Fe2O3/g-C3N4的瞬态光响应电流大于Fe2O3/g-C3N4和g-C3N4。其值为5.86μA/cm-2,是Fe2O3/g-C3N4和g-C3N4瞬态光响应电流的2.4倍和9.7倍,且NCDs/Fe2O3/g-C3N4复合材料的光电阻显著降低,表明NCDs在Fe2O3/g-C3N4体系可以进一步提高光电化学性能,促进Fe2O3与g-C3N4间的电荷转移,提高了光诱导电荷的分离和转移效率。自由基清除实验和EPR/DMPO捕获实验,结果表明羟基自由基(?OH)和空穴(h+)在光催化过程中是主要的活性物种。在光照条件下,NCDs和g-C3N4的光生电子向Fe2O3转移,促使Fe2O3表面的Fe(III)还原为Fe(II),且光生h+可与H2O反应生产H2O2,进而提高异相光Fenton催化反应效率。通过进行循环试验,并结合反应后对复合材料的XRD和FTIR分析结果。发现NCDs/Fe2O3/g-C3N4复合材料在光照和H2O2存在下具有良好的稳定性。本内容整体上实现了利用异相光Fenton催化剂在紫外可见光区域促进Fe(III)/Fe(II)的循环目标,对煤化工废水中的典型污染物有较高的降解效率,应用前景广阔。该论文有图41幅,表6个,参考文献131篇。
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