【摘 要】
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锂硫电池在理论上具有高能量密度和低成本的优势,是目前最具研究价值及应用前景的新一代电化学储能体系之一。然而单质硫的低电导率,充放电过程中的大幅度体积变化,中间产物溶解扩散造成的“穿梭效应”等问题,严重制约了锂硫电池的应用前景。氮化钒（Vanadium Nitride,VN）具有优异的导电性,用作载硫基底材料能够显著改善电极的导电性,并能有效抑制多硫化锂的穿梭。在本论文的研究中,将过渡金属掺杂至VN
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锂硫电池在理论上具有高能量密度和低成本的优势,是目前最具研究价值及应用前景的新一代电化学储能体系之一。然而单质硫的低电导率,充放电过程中的大幅度体积变化,中间产物溶解扩散造成的“穿梭效应”等问题,严重制约了锂硫电池的应用前景。氮化钒（Vanadium Nitride,VN）具有优异的导电性,用作载硫基底材料能够显著改善电极的导电性,并能有效抑制多硫化锂的穿梭。在本论文的研究中,将过渡金属掺杂至VN这一选定基底材料中,尝试通过杂原子掺杂来调控材料表面的电子结构,进一步提升其抑制穿梭效应的效能,从理论和实验上验证了这种策略在提升锂硫电池电化学性能上的可行性。论文的主要内容如下:1.通过理论计算模拟不同金属掺杂基底材料在抑制穿梭效应方面的效能。利用第一性原理计算得到了VN与多硫化锂之间最稳定的吸附构型;同时,探究在该吸附型下,不同金属（Mn,Fe,Co,Ni）掺杂VN表面吸附多硫化锂能力的强弱;并通过对电子态密度的计算,进一步描绘了金属掺杂对于优化材料表面电子结构,促进VN与多硫化锂相互作用的机制。结果表明,所使用的过渡金属掺杂均能有效提升VN吸附多硫化锂的能力,其中Co金属显示出最优的效能。2.合成不同金属掺杂的基底材料,并测试其电化学性能。使用水热反应及氨气热处理工艺,合成了不同金属（Mn,Fe,Co,Ni）掺杂的VN微米花样材料,将其制备成电极并进行循环性能及倍率性能测试。结果显示,金属元素掺杂均能提升电池的电化学性能,特别是Co掺杂的电极材料,在3.0 C的高倍率下初始放电比容量可达640m Ah g-1,并且在500圈的长循环过程后仍有452 m Ah g-1的容量保持。3.制备不同金属掺杂含量的基底材料,并测试其电化学性能。通过改变反应试剂的含量,获得了不同Co掺杂含量的VN基底材料（Co/V的原子比分别为0%,3%,5%,7%）,并测试其电化学性能。结果显示,当Co/V值为5%时,锂硫电池的电化学性能最优,在2.0 C的倍率下,Co0.05-VN/S电极的首圈放电比容量可达706 m Ah g-1,并且在500个循环中每个循环的容量衰减仅为0.034%.
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