【摘 要】
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工业上氨的合成主要依靠Haber-Bosch工艺,能耗高,污染大。电催化合成氨被认为是Haber-Bosch工艺的可持续替代方法。其中设计催化性能好,价格低廉的非贵金属催化剂能有效推动
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工业上氨的合成主要依靠Haber-Bosch工艺,能耗高,污染大。电催化合成氨被认为是Haber-Bosch工艺的可持续替代方法。其中设计催化性能好,价格低廉的非贵金属催化剂能有效推动电化学合成氨的发展。因此,本文制备了 ZnCo双金属系列催化剂,铈锆系列催化剂,卤氧化铋催化剂,并在0.1 mol·L-1 Na2SO4电解质中研究其电催化合成氨(NRR)性能。首先,本文以2-甲基咪唑,Co(NO3)2·6H2O,Zn(NO3)2·6H2O为原料,采用共沉淀法合成了 ZIF(ZnxCoy)。将ZIF(ZnxCoy)在管式炉内煅烧2 h合成的催化剂的NRR催化活性明显高于ZIF(ZnxCoy),其中在650℃煅烧合成的ZIF(Zn3Co7)/NCN的催化活性最好,在-1.0 V vs.Ag/AgCl电压下氨合成速率及法拉第效率最大,分别为9.23×10-11 mol s-1 cm-2和15.58%。主要因为ZIF(Zn3Co7)/NCN中的氮掺杂碳纳米管能够避免内部纳米粒子的团聚,暴露更多的活性位点,而且高温下因Zn的挥发而生成的孔结构能够增强N2的吸附和离子的传递。另外,将ZIF-67在750℃下煅烧4h并进行酸处理后合成的ZIF-67(Co)/NC-acid也有很好的催化活性,在-0.9 V vs.Ag/AgCl的电压下其氨合成速率及法拉第效率最大,分别为1.57×10-10 mol s-1 cm-2和 21.79%。主要因为酸洗后的 ZIF-67(Co)/NC-acid表面能暴露更多的不饱和氮和Co-Nx形成活性位点。其次,本文以CeC13·7H20,ZrC14,尿素为原料,采用水热法制备的前驱体在500℃下煅烧3 h后合成了铈锆系列催化剂。其中合成的Ce0.25Zr0.75O2是纯四方相固溶体,并且其电催化合成氨性能最好,电压为-0.7 V vs.Ag/AgCl 时其氨合成速率最大,为 1.03×10-10 mol s-1 cm-2;电压为-0.6 V vs.Ag/AgCl时其法拉第效率最高,为64%。主要因为Ce0.25Zr0.75O2固溶体的晶格结构的变化及高度缺陷结构的形成有利于增强其催化活性。最后,本文以Bi(NO3)3·5H2O,KX(X=Cl,Br,I)为原料,采用水热法合成了卤氧化铋催化剂。其中纯四方相BiOBr的催化活性最好,电压为-0.8 V vs.Ag/AgCl时,取得最大氨合成速率,为8.28×10-11 mol s-1 cm-2;电压为-0.6 V vs.Ag/AgCl时,取得最大法拉第效率,为28.3%。因为催化剂BiOBr的氧空位使其具有很高的缺陷水平,有利于电化学NRR的进行。
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