Cu基纳米晶材料具有优异的性能及一系列新奇的变形行为,如超塑性、孪生趋势尺寸效应和晶界弱化等,引起了科研从业者的广泛关注。粗晶Cu材料在大塑性变形中经历了剧烈的晶粒细化过程,在极小的尺寸范围内（小于几十纳米）,材料的强度和变形方式具有反晶粒尺寸效应。建立变形条件（如温度、应变量及应变速率）、合金化元素和层错能的联系有助于加深对内在变形机制的认识与理解。另一方面,随着晶粒尺寸不断减小,晶界的比例和能量大幅增加,晶界运动受激活,晶界滑移或迁移会导致材料强度降低。因此,调控晶界行为提高纳米晶的稳定性具有重要的研究意义。本文采用第一性原理计算和先进电镜表征技术等手段研究了大塑性变形过程中Cu基纳米晶材料的微观结构演变和缺陷相关的变形机理,主要包括:（1）研究了合金化溶质原子浓度和温度对纯Cu层错能的影响,探讨了溶质原子在层错结构附近的偏析行为,并结合广义层错能对Cu合金的变形机制做了进一步讨论。结果表明Al、Zn、Si、Ge、S和P等元素倾向于在层错结构附近偏析,并且在低温、高浓度的条件下能够显著降低Cu的层错能。Cr、Fe和Ag等难溶元素对Cu层错能的影响几乎可以忽略。Ge、P、Si、Al、Be、Co、Zn、S、C、H和N等元素能够提高Cu合金体系的孪晶形成能力,从而增加块体Cu材料中产生孪晶的趋势。（2）研究了晶粒尺寸对大塑性变形制备的Cu-Cr双相纳米晶材料的微观结构演变和变形行为的影响,结合应力分布探讨了纳米晶材料的结构缺陷及其相互作用。结果表明在变形初期,扩展位错之间的相互作用在晶粒细化过程中起到了重要作用。变形中后期,Cu/Cr异相界面与位错的相互作用影响晶粒的进一步细化过程。此外,对层错和孪晶密度进行了定量统计,结果显示,层错和孪晶在所统计的尺寸范围内具有不同的分布趋势。（3）研究了不同氧含量的Cu-Fe纳米晶材料的微观组织结构演变和元素价态。结果表明应变达到340之前,Fe元素能够以溶质原子或富Fe团簇的形式完全溶解在Cu基体中,形成单相面心立结构Cu-Fe过饱和固溶体,其硬度值低于相近尺寸的Cu-Fe双相合金。高压扭转变形后的纳米氧化物粒子或溶解在基体中的间隙氧原子均能降低晶粒尺寸。（4）研究了Cu-Ag双相层状纳米复合材料的异相界面结构对Cu片层中孪生行为的影响。结果表明冷轧变形能够降低Ag和Cu片层的宽度。Ag具有较低的层错能,在冷轧过程中更容易产生形变孪晶,而位错滑移是Cu片层主要的变形方式。Ag片层中的不全位错在滑移过程中能够穿过具有共格匹配关系的Cu/Ag界面进入毗邻的Cu片层,促进Cu中孪晶形核。具有异相孪生匹配关系的Cu/Ag界面能够有效地阻碍位错的运动,但该类型的界面稳定性较差,在变形过程中会发生不同程度的旋转。本论文通过第一性原理计算建立了溶质原子浓度和温度对Cu合金层错能影响的定量关系。根据理论计算结果,采用高压扭转和冷轧变形制备了多种Cu基纳米晶合金体系,并通过先进表征手段探究了宏观性能与微观组织结构的内在联系,对加深材料学科中缺陷行为的理解和材料设计具有一定的参考意义。