【摘 要】
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液流电池是一种可以用于电网调峰、风能和太阳能等可再生发电的大规模储能装置。目前水系液流电池已经实现商业化应用,但是较低的能量密度和高昂的成本导致水系液流电池很难进行大规模推广。近些年快速发展的非水液流电池因具有更高的潜在能量密度和广阔的活性材料选择范围备受研究者们关注。然而目前非水液流电池采用的隔膜或多或少存在着离子电导率低、交叉污染严重、价格昂贵的问题。因此本论文将研究的重点集中在对非水液流电池
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液流电池是一种可以用于电网调峰、风能和太阳能等可再生发电的大规模储能装置。目前水系液流电池已经实现商业化应用,但是较低的能量密度和高昂的成本导致水系液流电池很难进行大规模推广。近些年快速发展的非水液流电池因具有更高的潜在能量密度和广阔的活性材料选择范围备受研究者们关注。然而目前非水液流电池采用的隔膜或多或少存在着离子电导率低、交叉污染严重、价格昂贵的问题。因此本论文将研究的重点集中在对非水液流电池隔膜性能提升上。采用具有阳离子交换能力的蛭石纳米片作为改性材料,通过对隔膜的修饰来降低活性物质的扩散速率。首先,采用简单的真空过滤法制备了二维蛭石纳米片改性多孔膜。表面堆垛的蛭石纳米片具有1.42 nm的层间孔道,可以有效地降低活性物质的扩散速率。带负电荷的蛭石纳米片可以为电解质阳离子扩散提供传输通道。用N-（二茂铁基甲基）-N,N-二甲基-N-乙基铵双（三氟甲烷磺酰基）酰亚胺（Fc1N112-TFSI）和乙酰丙酮铁（Fe（acac）3）作为正负极的活性材料对改性隔膜进行充放电测试。在2m A cm-2的电流密度下,相比于原始商业膜Celagrd-2325,蛭石纳米片修饰的表面改性多孔膜组装的电池表现出更高的库仑效率（CE,95.3%vs.87.6%）和更高的放电容量(0.104 vs.0.093 Ah L-1),额外引入的蛭石层未对电压效率（VE,90.1%vs.90.5%）产生明显影响。但是由于纳米片孔道狭窄以及活性物质溶解度低的原因,蛭石纳米片改性多孔膜出现了活性物质沉积的问题。为克服活性物质沉积问题,采用浸没沉淀相转化法制备了蛭石纳米片改性聚偏氟乙烯（PVDF）多孔膜（Vrm@PVDF）用于全铁非水液流电池。得到的膜具备良好的孔结构,能够保证活性物质不发生沉积和电解质的顺利通过,确保电池在高电流密度和高电解液浓度的环境下运行。额外引入的蛭石纳米片起到屏障作用,阻止活性物质的扩散,有利于提高容量保持率及CE;蛭石与PVDF骨架之间的氢键作用可以降低隔膜的溶胀率;此外蛭石纳米片带负电荷的表面可以提供电解质阳离子传递通道,有利于提高离子电导率。基于以上三点,蛭石纳米片改性的多孔膜可以兼顾高离子选择性和高离子电导率。在2 m A cm-2的电流密度下,加入0.17w%蛭石纳米片的多孔膜组装的非水液流电池在充放电实验中实现了更高的CE（97.9%）,相比于PVDF多孔膜（84.6%）提升15.7%。改性多孔膜的电池平均放电容量(0.132 Ah L-1)相比于PVDF多孔膜的(0.088 Ah L-1)提升了50%。由于PVDF基质膜的多孔结构,少量的蛭石纳米片的加入并未对电压效率产生太大影响。此外Vrm@PVDF多孔膜也表现出良好的倍率性能,在25 m A cm-2的电流密度下,Vrm@PVDF多孔膜的CE和VE分别为97.8%和75.1%。
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