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化学战剂(CWAs)由于其高毒性对人类和环境存在巨大的威胁。研究能够吸附并进一步消解化学战剂的复合纳米材料,对于提升我国防护装备的整体水平具有重要的理论意义和广阔的应用前景。金属有机骨架化合物(MOFs)具有高的比表面积和可调制性以及丰富的吸附、催化位点,能够有效捕获和快速催化降解CWAs,近年来备受关注。石墨烯由于质轻、高比表面积、优异的广谱吸附性能、良好的吸光性和光热转换能力,在多功能防护材料领域具有独特的优势。本论文将一种锆基MOFs材料UiO-66-NH2原位负载在石墨烯二维织物上,利用石墨烯的光热转化效应提升MOFs对于神经战剂模拟物甲基对氧磷(DMNP)的催化降解效果,同时对于DMNP的催化水解反应机理进行了系统研究。更进一步地,利用限域效应,设计将更小的纳米MOFs催化颗粒负载于多孔石墨烯气凝胶,充分利用吸附与催化的协同作用,实现高的催化效率以及长效稳定性双重目标。主要研究工作如下:(1)光热石墨烯/UiO-66-NH2织物用于化学战剂模拟物的超快速催化降解研究:氧化石墨烯纤维织物经湿纺、部分化学还原及真空抽滤成型,溶剂热条件下原位生长UiO-66-NH2来设计基于光热石墨烯的纳米复合织物。该织物表现出超快的光热催化净化DMNP的能力。DMNP降解反应的半衰期为3.4 min,在模拟太阳光照射下,石墨烯的光热转化及其瞬时传热到UiO-66-NH2催化剂有效地加速了催化反应动力学,降解反应的半衰期降低到1.6 min,降解速度显著优于国际文献报道。此外,复合织物表现出良好的循环利用能力,经5次循环催化降解效率仍保持92%以上。通过色谱、核磁等方法研究了战剂模拟物DMNP在碱性缓冲溶液中催化水解反应过程及产物,并结合文献相关进展,提出了催化剂对DMNP的催化水解反应机理。(2)三维石墨烯限域MOFs杂化材料的制备及化学战剂模拟物催化性能研究:本研究通过简单的水热法和溶剂热法在氧化石墨烯片上原位生长纳米尺度的UiO-66-NH2 MOFs颗粒制备了石墨烯/MOFs杂化材料,利用限域效应,MOFs颗粒直径控制在50 nm,此外,充分利用石墨烯气凝胶和MOFs的协同作用以及光热效应,提高了三维复合材料催化降解效率,降解半衰期为1.8 min,并且在5个循环后仍保持优异的催化活性。