【摘 要】
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水环境是人类生存发展不可或缺的重要场所,但也是受人类活动破坏最严重的领域。水环境中的污染组分日益复杂,重金属和染料污染尤甚。近年来锑（Sb）被大量排放到环境中,造成了极其严重的大气、水和土壤污染。锑以Sb（Ⅴ）和Sb（Ⅲ）的形式存在于水环境中,Sb（Ⅲ）比Sb（Ⅴ）的毒性高十倍。锑和锑化物都存在毒性一旦摄入人体,会对个体造成致命伤害。砷是饮用水中的首要污染物之一,主要以砷酸盐和亚砷酸盐形式存在。亚
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水环境是人类生存发展不可或缺的重要场所,但也是受人类活动破坏最严重的领域。水环境中的污染组分日益复杂,重金属和染料污染尤甚。近年来锑（Sb）被大量排放到环境中,造成了极其严重的大气、水和土壤污染。锑以Sb（Ⅴ）和Sb（Ⅲ）的形式存在于水环境中,Sb（Ⅲ）比Sb（Ⅴ）的毒性高十倍。锑和锑化物都存在毒性一旦摄入人体,会对个体造成致命伤害。砷是饮用水中的首要污染物之一,主要以砷酸盐和亚砷酸盐形式存在。亚甲基蓝染料给水环境造成了巨大破坏,对人体健康有不可逆的伤害。面对如此严峻的水环境形势,开发环保高效的治理材料至关重要。本论文基于课题组的前期研究,合成了不同Zr/Co、Ti/Co和Al/Co原子比的UiO-66/ZIF-67x、MIL-125/ZIF-67x和ZIF-67/MIL-53x系列二元复合金属有机骨架材料（MOFs）,其中的x分别表示Zr/Co、Ti/Co和Al/Co原子比。论文将它们应用于吸附除锑、吸附除亚甲基蓝、吸附光催化氧化除砷,丰富了ZIFs系列复合MOFs的研究。在吸附除锑应用中,UiO-66/ZIF-67、MIL-125/ZIF-67两类材料表现出优异的吸附性能,ZIF-67/MIL-53复合材料对Sb（Ⅲ）的吸附性能与单MOFs相较无明显提升。其中,Zr/Co原子比为0.45的UiO-66/ZIF-67材料(记作UiO-66/ZIF-670.45)和Ti/Co原子比为0.73的MIL-125/ZIF-67材料(记作MIL-125/ZIF-670.73)对Sb（Ⅲ）的最大吸附容量分别达302mg/g、312mg/g。在吸附光催化氧化除砷应用中,UIO-66/ZIF-67x和MIL-125/ZIF-67x的除砷性能均分别优于单一MOFs。UIO-66/ZIF-670.45对砷的总去除率达98%,MIL-125/ZIF-670.73对砷的总去除率为95.6%。MIL-53-ZIF-67x系列材料的除砷性能相对较次,暗反应阶段对砷的吸附率以及总体的去除率都远远低于ZIF-67。此外,在吸附除亚甲基蓝应用中,UiO-66/ZIF-67、MIL-125/ZIF-67两类材料吸附性能次于单MOFs,ZIF-67/MIL-53复合材料表现优异。其中,Al/Co原子比为0.84的ZIF-67/MIL-53材料(记作ZIF-67/MIL-530.84)对MB的最大吸附容量为70mg/g。总体而言,本论文合成的二元复合MOFs系列在重金属去除及有机染料去除应用中展现了优异的吸附性能,在水环境治理方面具有潜在应用价值。
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