双原子分子体系势能函数作为原子分子体系势能函数研究的基础,具有广泛的理论研究意义。研究分析分子势能函数,就可以得到分子的光谱性质、力学性质、化学性质等各种性质。分子势能曲线及解析形式是原子与分子物理学必不可缺的研究方向之一。在本文中,主要研究工作是CS自由基和CS+阳离子的势能函数、光谱常数及跃迁特性,尤其是Franck-Condon因子、跃迁偶极矩和各振动态辐射寿命的研究。硫化碳在许多实验和理论研究中都计算了 A1Π-X1∑+体系的跃迁特性。然而,除A1Π态外,当前只有少数跃迁特性可获得。因此,本研究计算了由11∑-,11Δ,21∑+,a3Π,13∑+,d3Δ和e3∑-态引起的允许电偶极跃迁的性质,从a3Π到X1∑+态的自旋禁阻跃迁。对于21∑+态,辐射寿命约为10 ns;对于e3∑-态,辐射寿命为10 μs;对于d3Δ态,辐射寿命为10-100 μs;对于13∑+态,辐射寿命为10-1000 μs。21∑+-X1∑+体系的辐射很强。对于11Δ态,辐射寿命约为0.1-1000 ms,对于11∑-态,辐射寿命约为0.1-105 ms。11Δ和11∑-态的振动能级越低,辐射寿命就越长,这表明由这两个态的较低振动能级引起的自发辐射很难通过光谱法测量。a3Π1和a3Π0+态的辐射寿命分别为1-10和1 ms量级;而 a3Π2和a3Π0-态的辐射寿命极长。对于11∑-,11Δ,21∑+,a3Π,13∑+,d3Δ,e3∑-,a3Π1和a3Π0+态的特定振动能级,研究了在J≤70时随转动量子数J变化的辐射寿命分布。硫化碳阳离子首先采用完全活性空间自洽场法计算了在X2∑+,A2Π,B2∑+,22Π,12∑-和C2Δ态之间的允许电偶极矩跃迁,其次采用内收缩多参考组态相互作用方法（MRCI）。计算了自旋禁阻跃迁从a4∑+态到X2∑+和A2Π态的跃迁偶极矩。在A2Π,B2∑+,22Π,12∑-和C2Δ态下,辐射寿命分别为1-10 μs,100 ns,1 μs,10-100 μs和1-10 μs。计算了这些体系自发辐射的跃迁几率、爱因斯坦系数和Franck-Condon因子。A2Π-X2∑+,B2∑+-X2∑+,B2E+-A2Π,22Π-A2Π和C2Δ-A2Π态的辐射很强,表明22Π态可以通过22Π-A2Π跃迁在光谱实验中测量。来自22Π-B2∑+,12∑--22Π和C2Δ-22Π的体系是薄弱的。a4∑+1/2和a4∑+3/2态的辐射寿命约为10 ms。在这些自旋禁阻的跃迁中,a4∑+3/2-A2Π3/2态的辐射相对较强。评估了 A2Π,B2∑+,22Π,12∑-,C2Δ和a4∑+态下各振动能级与转动量子数的辐射寿命分布。因此,本文系统计算研究了 CS自由基和CS+离子的光谱常数,并且通过与以往文献中报道过的相关实验值和理论值的比较,我们发现与实验结果吻合的很好,说明我们计算的结果是精确的、是可靠的。同时也报道了各分子Ω态的光谱常数和跃迁特性,填补了这一研究的空缺,并为进一步的实验研究提供了重要的理论指导。