【摘 要】
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六方氮化硼（h-BN）具有高热导率、高耐热性、抗氧化性、低摩擦系数、耐化学腐蚀性等优异的物理化学性质,使得其在吸附、催化、储氢、高分子复合材料等诸多领域有着广泛应用。研究表明,在低碳烷烃转化方面,氮化硼催化剂具有比传统的金属氧化物和碳基催化剂更优异的性能。但是目前的研究工作多集中在粉末催化剂,而工业应用通常需要将多相催化剂经过成型工艺制成适宜形状且强度高的型材。基于此,本文研究了挤出成型法制备整体
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六方氮化硼（h-BN）具有高热导率、高耐热性、抗氧化性、低摩擦系数、耐化学腐蚀性等优异的物理化学性质,使得其在吸附、催化、储氢、高分子复合材料等诸多领域有着广泛应用。研究表明,在低碳烷烃转化方面,氮化硼催化剂具有比传统的金属氧化物和碳基催化剂更优异的性能。但是目前的研究工作多集中在粉末催化剂,而工业应用通常需要将多相催化剂经过成型工艺制成适宜形状且强度高的型材。基于此,本文研究了挤出成型法制备整体式蜂窝状氮化硼催化剂的成型工艺,并将成型后的氮化硼催化剂应用到低碳烷烃转化中,考察其催化性能,主要研究结果如下:（1）采用挤出成型法制备蜂窝状氮化硼催化剂,考察了水粉比、溶胶种类、溶胶含量及羟丙基甲基纤维素含量等因素对成型效果的影响,筛选出合适的水粉比为0.85:1,粘结剂为硅溶胶（所含SiO2质量占氮化硼粉体的10%）和5%羟丙基甲基纤维素,制得的蜂窝状氮化硼轴向抗压强度可达2.78 MPa。对其微观形貌表征分析,发现片状的氮化硼在剪切应力的作用下沿挤出方向定向排列,片体表面分布有球形的SiO2颗粒,二者之间形成B-O-Si键。分析认为挤出成型过程中蜂窝状氮化硼产生变形、开裂问题的内在原因为颗粒定向导致的内应力分布不均,并针对此问题优化了干燥流程和模具设计。（2）成型获得的蜂窝状氮化硼在催化丙烷氧化脱氢反应中表现出优异的活性和烯烃选择性。蜂窝结构发达的直通孔道使蜂窝状氮化硼催化剂在高空速条件下比粉末氮化硼表现出更优异的催化活性,GHSV为31.68 L·gBN-1·h-1、温度为510℃时,蜂窝状氮化硼的丙烷转化率为16.4%,丙烯收率为13.6%,而商业氮化硼粉末的丙烷转化率和丙烯收率分别仅为12.6%和10.8%,并且蜂窝状氮化硼能在此条件下保持17 h稳定性;拓展到乙烷氧化脱氢和甲烷氧化偶联反应中,蜂窝状氮化硼同样表现出优异的催化活性。
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